本發(fā)明涉及閃爍晶體材料技術領域，具體涉及低成本稀土閃爍晶體的生長。

背景技術：

閃爍晶體是指，在X射線和射射線等高能粒子的撞擊下，能將高能粒子的動能轉變?yōu)楣饽芏l(fā)出閃光的晶體。而閃爍則是指一種輻射發(fā)光過程，將高能射線或高能粒子轉換為紫外或可見熒光脈沖。閃爍晶體是能夠將高能射線/粒子轉化成近紫外/可見光范圍內熒光脈沖的重要轉換媒介，因此具有優(yōu)異的電離輻射探測功能，目前被廣泛地應用于高能物理、核物理、核醫(yī)學成像、安全檢查、工業(yè)勘探等重要領域。

在核醫(yī)學成像領域中，分子成像技術主要包括正電子發(fā)射斷層掃描(PET)和單光子發(fā)射計算機化斷層顯像(SPECT)體外檢查技術。其中，PET能夠實現(xiàn)在細胞分子水平上進行人體功能代謝顯像，達到重大疾病早期診斷的目的。探測環(huán)是PET整機的核心探測組件，決定了整機的時間分辨率和空間分辨率，對于病灶的精準定位至關重要，而閃爍晶體材料是PET探測環(huán)的核心工作物質，從物質水平上決定了PET整機性能。為了滿足時空分辨率的要求，我們需要高密度、高光輸出、快衰減綜合性能優(yōu)異的閃爍晶體材料，要具有未完全充滿的4f電子層的稀土離子，如Ce³⁺-Yb³⁺，共有1639個能級，可能發(fā)生躍遷的數(shù)目高達199177個，是一個巨大的發(fā)光寶庫，其中Ce³⁺中心5d→4f的電偶極躍遷使其具有較短的衰減時間。

20世紀70年代至今，80％的新型閃爍晶體均為稀土閃爍晶體。截至目前，鈰摻雜硅酸釔镥晶體((CeRELu)₂SiO₅)是綜合性能最優(yōu)異的閃爍晶體材料，其密度～7.4g/cm³、光輸出～30000photos/MeV@662keV、衰減時間～40ns。在實際應用中，隨著電子元器件的飛速發(fā)展，閃爍晶體在關鍵探測器中所占的成本配額表現(xiàn)出迅猛增長的趨勢。例如，在核醫(yī)學成像設備中閃爍晶體成本配額已由過去的1/6增至1/3。因此，亟需降低稀土閃爍晶體的生長成本，推動其在探測領域更為廣泛的應用。

然而在稀土閃爍晶體的生長過程中，如生長鈰摻雜硅酸釔镥(Ce:LYSO)閃爍晶體中主要面臨的問題在于：1)在于稀土硅酸鹽閃爍晶體熔點高(2050℃)，較高的熔點會造成中/高頻電源在加熱過程中耗費較高的電能；2)稀土硅酸鹽閃爍晶體熔點接近加熱體Ir坩堝的熔點(2450℃)，Ir揮發(fā)嚴重，較長的生長周期造成貴金屬損耗嚴重。3)籽晶易熔斷，在引晶過程中籽晶容易被熔斷，導致晶體生長失敗，降溫開爐重新安裝籽晶，嚴重浪費電能和貴金屬損耗；4)晶體容易開裂，為防止稀土硅酸鹽閃爍晶體開裂，其生長速率降低，導致生長周期長，造成生長過程人力成本投入高。

綜上所述，在晶體生長過程中，能耗高、貴金屬損耗嚴重、生長過程人力成本投入高、晶體成品率低使得稀土硅酸鹽閃爍晶體生長成本高。此外，高純稀土原料的高成本也大大提高了稀土閃爍晶體的成本。

因此，稀土閃爍晶體昂貴的成本已成為其應用領域上的桎梏，更阻礙了進一步在探測領域更為廣泛的應用，如何得到低成本稀土閃爍晶體的生長工藝，已成為了應用領域前沿學者亟待解決的問題。

技術實現(xiàn)要素：

有鑒于此，本發(fā)明要解決的技術問題在于提供低成本稀土閃爍晶體的生長工藝，尤其是低成本的稀土硅酸鹽閃爍晶體和釔鋁石榴石閃爍晶體的制備方法，本發(fā)明提供的生長工藝，能耗低，貴金屬損耗少，生長過程時間短，晶體成品率高，具有明顯的低成本優(yōu)勢。

本發(fā)明提供了稀土閃爍晶體生長工藝中生長參數(shù)的計算方法，包括以下步驟，

1)依據(jù)結晶生長的化學鍵合理論，參照式(I)，計算稀土閃爍晶體的各向異性相對生長速率，再得到模擬的稀土閃爍晶體的熱力學生長形態(tài)；

其中，R_uvw為晶體沿[uvw]方向的相對生長速率；

K為速率常數(shù)；

為沿[uvw]方向生長的化學鍵合能；

A_uvw為生長基元沿[uvw]方向的投影面積；

d_uvw為晶體沿[uvw]方向的臺階高度；

2)基于上述步驟得到的模擬的稀土閃爍晶體的熱力學生長形態(tài)，確定提拉生長方向；

3)根據(jù)上述步驟得到的提拉生長方向，確定沿軸向和徑向方向的生長界面處的化學鍵合結構，再依據(jù)上述化學鍵合結構，找出相應的相對生長速率；

4)將上述步驟找出的相應的相對生長速率，結合晶格能，得到稀土閃爍晶體生長過程中的生長速率；

5)根據(jù)稀土閃爍晶體的等徑尺寸和生長速率，計算得到稀土閃爍晶體的提拉生長速率和/或晶體旋轉速率。

優(yōu)選的，所述稀土閃爍晶體包括稀土正硅酸鹽閃爍晶體、稀土硅酸鹽閃爍晶體和釔鋁石榴石閃爍晶體中的一種或多種；

所述稀土閃爍晶體為類圓柱體，所述稀土閃爍晶體的等徑尺寸為30～80mm。

本發(fā)明提供了低成本稀土閃爍晶體的生長工藝，包括以下步驟，

a)將制備稀土閃爍晶體的氧化物原料進行混合后，得到混合原料；

b)在真空或保護性氣氛下，將上述步驟得到的混合原料經(jīng)過燒結后，得到多晶料塊；

c)在真空或保護性氣氛下，將多晶料塊熔化后，在具有特定生長方向的籽晶的引導下，依據(jù)上述技術方案任意一項所計算的生長參數(shù)，采用提拉法進行晶體生長后，得到稀土閃爍晶體。

優(yōu)選的，所述步驟a)之后，還包括三級清洗沉降處理步驟；

所述三級清洗沉降處理的次數(shù)為1～8次。

優(yōu)選的，所述三級清洗沉降處理的具體步驟為：

I)將上述步驟得到的混合原料放入第一級沉降槽中，用水清洗混合原料進行第一次沉降，得到第一級濾液；

II)將上述步驟得到的第一級濾液放入第二級沉降槽中繼續(xù)沉降，得到第二級濾液；

向第一級沉降槽中第二次注入水清洗混合原料進行第二次沉降，得到第一級二次沉降濾液；

III)將上述步驟得到的第二級濾液放入第三級沉降槽中再次沉降，得到第三級濾液；

將上述步驟得到的第一級二次沉降濾液放入第二級沉降槽中繼續(xù)沉降；

向第一級沉降槽中第三次注入水清洗混合原料進行第三次沉降；

IV)將第一級槽底濾物、第二級槽底濾物和第三級槽底濾物收集后，得到清洗后的混合原料。

優(yōu)選的，所述保護性氣氛為氮氣、惰性氣體和還原性氣體中的一種或多種；

所述燒結的溫度為900～1300℃；

所述三級清洗沉降處理步驟之后還包括，將清洗后的混合原料經(jīng)過壓餅后，得到原料餅；所述壓餅的壓力為20～70MPa。

優(yōu)選的，所述稀土閃爍晶體為稀土正硅酸鹽閃爍晶體時，所述氧化物原料為RE₂O₃、二氧化硅、鈰的氧化物和镥的氧化物；

所述稀土閃爍晶體為稀土硅酸鹽閃爍晶體時，所述氧化物原料為RE₂O₃、二氧化硅、鈰的氧化物和镥的氧化物；

所述稀土閃爍晶體為釔鋁石榴石閃爍晶體時，所述氧化物原料為釔的氧化物、三氧化二鋁和鈰的氧化物；

所述RE包括Gd、La和Y中的一種或多種。

優(yōu)選的，所述步驟a)之前還包括將所述氧化物原料經(jīng)過多級串聯(lián)結晶工藝進行提純處理；

所述氧化物原料的純度均大于等于99.995％；

所述步驟c)具體為：

在真空或保護性氣氛下，升溫多晶料塊，將多晶料塊熔化后，在出現(xiàn)特征液流線時，使用所述具有特定生長方向的籽晶進行引晶操作，然后依據(jù)上述技術方案任意一項所計算的生長參數(shù)，采用提拉法進行晶體生長后，得到稀土閃爍晶體；

所述籽晶為硅酸镥單晶；所述引晶操作的溫度為1850～2050℃。

優(yōu)選的，所述多晶料塊熔化的具體步驟為：

加熱多晶料塊，得到熔體；

當熔體中心溫度高于稀土閃爍晶體的熔點3～5℃時，在水平徑向方向上，測量a個點的溫度值，得到熔體的徑向溫度梯度分布；在垂直軸向方向上，測量垂直空間上b個點的溫度值，得到空間上的垂直溫度梯度分布；

其中，a選自2～20的正整數(shù)；b選自2～20的正整數(shù)；

根據(jù)上述熔體的徑向溫度梯度分布和空間上的垂直溫度梯度分布，構建熔體周圍的保溫結構。

優(yōu)選的，所述a個點之間為等距離設置；所述等距離為n，所述n為1～10mm；

所述a個點中，第一個點距離熔體中心的距離為n；

所述b個點之間為等距離設置；所述等距離為m，所述m為1～10mm；

所述b個點中，第一個點距離熔體中心的距離為m。

本發(fā)明提供了稀土閃爍晶體生長工藝中生長參數(shù)的計算方法及相應的低成本稀土閃爍晶體的生長工藝，包括以下步驟，首先將制備稀土閃爍晶體的氧化物原料進行混合后，得到混合原料；然后在真空或保護性氣氛下，將上述步驟得到的混合原料經(jīng)過燒結后，得到多晶料塊；最后在真空或保護性氣氛下，將多晶料塊熔化后，在具有特定生長方向的籽晶的引導下，依據(jù)計算方法所計算的生長參數(shù)，采用提拉法進行晶體生長后，得到稀土閃爍晶體。與現(xiàn)有技術相比，本發(fā)明從晶體生長理論出發(fā)，通過特定的模擬、推演和計算方法，先模擬稀土閃爍晶體的熱力學生長形態(tài)，再確定晶體在熱力學上最優(yōu)的提拉生長方向，然后確定沿軸向和徑向方向的生長界面處的化學鍵合結構，基于此再找出該閃爍晶體相應的相對生長速率，從而算出閃爍晶體生長過程中允許的最快生長速率，進而得到熱力學允許的最快生長速率、提拉生長速率和晶體旋轉速率等生長參數(shù)；本發(fā)明再采用相應的具有特定生長方向的籽晶，從而縮短了生長過程時間，降低了生長成本。本發(fā)明提供的生長工藝，能耗低，貴金屬損耗少，生長過程時間短，晶體成品率高，具有明顯的低成本優(yōu)勢。

實驗結果表明，本發(fā)明提供的生長工藝的晶體生長周期為120小時，相比原有技術減少了37％，晶體成品率為80％，相比原有技術增加了60％；晶體的生長過程用電為1720kW·h，比傳統(tǒng)生長過程節(jié)能32.81％；貴金屬Ir揮發(fā)減少5.6g；生長過程時間短縮短42小時。本發(fā)明提供的生長工藝制備的稀土閃爍晶體，整體成本相比原有技術制備的稀土閃爍晶體下降了約16％，具有明顯的低成本優(yōu)勢。

附圖說明

圖1為本發(fā)明實施例1制備的稀土閃爍晶體的XRD譜圖。

具體實施方式

為了進一步理解本發(fā)明，下面結合實施例對本發(fā)明優(yōu)選實施方案進行描述，但是應當理解，這些描述只是為了進一步說明本發(fā)明的特征和優(yōu)點，而不是對發(fā)明權利要求的限制。

本發(fā)明所有原料，對其來源沒有特別限制，在市場上購買的或按照本領域技術人員熟知的常規(guī)方法制備的即可。

本發(fā)明所有原料，對其純度沒有特別限制，本發(fā)明優(yōu)選采用分析純或稀土閃爍晶體制備領域常規(guī)的純度即可。

本發(fā)明提供了稀土閃爍晶體生長工藝中生長參數(shù)的計算方法，包括以下步驟，

1)依據(jù)結晶生長的化學鍵合理論，參照式(I)，計算稀土閃爍晶體的各向異性相對生長速率，再得到模擬的稀土閃爍晶體的熱力學生長形態(tài)；

其中，R_uvw為晶體沿[uvw]方向的相對生長速率；

K為速率常數(shù)；

為沿[uvw]方向生長的化學鍵合能；

A_uvw為生長基元沿[uvw]方向的投影面積；

d_uvw為晶體沿[uvw]方向的臺階高度；

2)基于上述步驟得到的模擬的稀土閃爍晶體的熱力學生長形態(tài)，確定提拉生長方向；

3)根據(jù)上述步驟得到的提拉生長方向，確定沿軸向和徑向方向的生長界面處的化學鍵合結構，再依據(jù)上述化學鍵合結構，找出相應的相對生長速率；

4)將上述步驟找出的相應的相對生長速率，結合晶格能，得到稀土閃爍晶體生長過程中的生長速率；

5)根據(jù)稀土閃爍晶體的等徑尺寸和生長速率，計算得到稀土閃爍晶體的提拉生長速率和/或晶體旋轉速率。

本發(fā)明對所述稀土閃爍晶體沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的稀土閃爍晶體即可，本領域技術人員可以根據(jù)實際應用情況、原料情況和產(chǎn)品要求進行選擇和調整，本發(fā)明所述稀土閃爍晶體優(yōu)選包括稀土正硅酸鹽閃爍晶體、稀土硅酸鹽閃爍晶體和釔鋁石榴石閃爍晶體中的一種或多種。本發(fā)明所述閃爍是指一種輻射發(fā)光過程，將高能射線或高能粒子轉換為紫外或可見熒光脈沖。

在本發(fā)明中，對所述稀土正硅酸鹽閃爍晶體和稀土硅酸鹽閃爍晶體的定義沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的常規(guī)定義即可，本發(fā)明所述稀土正硅酸鹽閃爍晶體是指化學式為(CeRELu)₂SiO₅的化合物，所述稀土硅酸鹽閃爍晶體是指化學式為(CeRELu)₂SiO_x的化合物，如稀土焦硅酸鹽閃爍晶體等。

本發(fā)明對所述稀土閃爍晶體的形狀沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的稀土閃爍晶體的常規(guī)形狀即可，本領域技術人員可以根據(jù)實際應用情況、原料情況和產(chǎn)品要求進行選擇和調整，本發(fā)明所述稀土閃爍晶體，即所制備的稀土閃爍晶體為通常的提拉生長法所得到的形狀，優(yōu)選為類圓柱體，更優(yōu)選為圓柱體。本發(fā)明對所制備的稀土閃爍晶體的尺寸沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的稀土閃爍晶體的常規(guī)尺寸即可，本領域技術人員可以根據(jù)實際應用情況、原料情況和產(chǎn)品要求進行選擇和調整，本發(fā)明所制備的稀土閃爍晶體的等徑尺寸，即所述圓柱體的橫截面的直徑，優(yōu)選為30～80mm，更優(yōu)選為35～75mm，更優(yōu)選為40～70mm，更優(yōu)選為45～65mm，最優(yōu)選為50～60mm。具體的，所述稀土正硅酸鹽閃爍晶體的等徑尺寸優(yōu)選為30～70mm，更優(yōu)選為35～65mm，更優(yōu)選為40～60mm，最優(yōu)選為45～55mm；所述稀土硅酸鹽閃爍晶體和所述釔鋁石榴石閃爍晶體的等徑尺寸各自優(yōu)選為60～80mm，更優(yōu)選為63～78mm，更優(yōu)選為65～75mm，最優(yōu)選為68～72mm。本發(fā)明所述稀土閃爍晶體的高度優(yōu)選為60～150mm，更優(yōu)選為70～130mm，最優(yōu)選為90～110mm。

本發(fā)明首先依據(jù)結晶生長的化學鍵合理論，參照式(I)，計算稀土閃爍晶體的各向異性相對生長速率，再得到模擬的稀土閃爍晶體的熱力學生長形態(tài)；

其中，R_uvw為晶體沿[uvw]方向的相對生長速率；

K為速率常數(shù)；

為沿[uvw]方向生長的化學鍵合能；

A_uvw為生長基元沿[uvw]方向的投影面積；

d_uvw為晶體沿[uvw]方向的臺階高度。

本發(fā)明對上述式(I)中各參數(shù)的定義和選擇沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的常規(guī)定義即可，符合本領域人員的基礎常識。本發(fā)明上述各參數(shù)的選擇范圍，適用于所有無機晶體材料，其具體的數(shù)值和選擇，本領域技術人員可以根據(jù)實際應用情況、原料情況和產(chǎn)品要求，在工具書或文獻中進行選擇和調整。

本發(fā)明上述步驟得到了土閃爍晶體的各向異性相對生長速率，并進行模擬，如計算機模擬，得到了稀土閃爍晶體的熱力學生長形態(tài)模型，基于此，可以確定提拉生長方向。

本發(fā)明對所述稀土閃爍晶體的提拉生長方向的概念沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的常規(guī)定義即可，本發(fā)明所述提拉生長方向優(yōu)選是指熱力學上最優(yōu)的提拉生長方向。

本發(fā)明對所述稀土閃爍晶體的提拉生長方向沒有特別限制，以本領域技術人員根據(jù)上述算式計算即可，本領域技術人員可以根據(jù)實際應用情況、原料情況和產(chǎn)品要求進行選擇和調整，本發(fā)明所述稀土正硅酸鹽閃爍晶體的提拉生長方向優(yōu)選為[010]或[001]方向，所述稀土硅酸鹽閃爍晶體的提拉生長方向優(yōu)選為[010]或[001]方向；所述釔鋁石榴石閃爍晶體的提拉生長方向優(yōu)選為[100]或[111]方向。

本發(fā)明再根據(jù)上述步驟得到的提拉生長方向，確定沿軸向和徑向方向的生長界面處的化學鍵合結構，再依據(jù)上述化學鍵合結構，找出相應的相對生長速率；然后將上述步驟找出的相應的相對生長速率，結合晶格能，得到稀土閃爍晶體生長過程中的生長速率；最后根據(jù)稀土閃爍晶體的等徑尺寸和生長速率，計算得到稀土閃爍晶體的提拉生長速率和/或晶體旋轉速率。

本發(fā)明確定了沿軸向和徑向方向的生長界面處的化學鍵合結構，有利于設計合適的生長環(huán)境，在晶體個體后續(xù)的生長界面處構造相應的化學鍵合結構。

本發(fā)明對所述稀土閃爍晶體的晶體生長速率的概念沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的常規(guī)定義即可，本發(fā)明所述晶體生長速率優(yōu)選是指單位時間內晶體質量的增加量，具體的，所述稀土閃爍晶體的晶體生長速率更優(yōu)選是指閃爍晶體生長過程中熱力學允許的最快生長速率。

本發(fā)明對所述稀土閃爍晶體的提拉生長速率的概念沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的常規(guī)定義即可，本發(fā)明所述提拉生長速率優(yōu)選是指提拉法中單位時間內具有特定尺寸晶體上升的線速率，晶體尺寸大、提拉速率大的生長產(chǎn)生高的晶體生長速率。本發(fā)明所述晶格能是指破壞1mol晶體，使它變成完全分離的氣態(tài)自由離子所需要消耗的能量，其具體數(shù)值可以通過計算或工具書、文獻中得到。

本發(fā)明對所述稀土閃爍晶體生長過程中的生長參數(shù)沒有特別限制，以本領域技術人員根據(jù)上述算式計算即可，本領域技術人員可以根據(jù)實際應用情況、原料情況和產(chǎn)品要求進行選擇和調整，本發(fā)明所述稀土正硅酸鹽閃爍晶體的生長過程中的生長速率優(yōu)選為25～45g/h，更優(yōu)選為30～40g/h，最優(yōu)選為33～38g/h。本發(fā)明所述稀土正硅酸鹽閃爍晶體的提拉生長速率優(yōu)選為2.5～6.0mm/h，更優(yōu)選為3.0～5.5mm/h，更優(yōu)選為3.5～5.0mm/h，最優(yōu)選為4.0～4.5mm/h；本發(fā)明所述稀土正硅酸鹽閃爍晶體的晶體旋轉速率優(yōu)選為6～30rpm，更優(yōu)選為11～25rpm，最優(yōu)選為16～20rpm。本發(fā)明所述稀土硅酸鹽閃爍晶體的生長過程中的生長速率優(yōu)選為25～45g/h，更優(yōu)選為30～40g/h，最優(yōu)選為33～38g/h。本發(fā)明所述稀土硅酸鹽閃爍晶體的提拉生長速率優(yōu)選為2.5～6.0mm/h，更優(yōu)選為3.0～5.5mm/h，更優(yōu)選為3.5～5.0mm/h，最優(yōu)選為4.0～4.5mm/h；本發(fā)明所述稀土硅酸鹽閃爍晶體的晶體旋轉速率優(yōu)選為6～30rpm，更優(yōu)選為11～25rpm，最優(yōu)選為16～20rpm。本發(fā)明所述釔鋁石榴石閃爍晶體的生長過程中的生長速率優(yōu)選為45～70g/h，更優(yōu)選為50～65g/h，最優(yōu)選為55～60g/h。本發(fā)明所述釔鋁石榴石閃爍晶體的提拉生長速率優(yōu)選為2.5～5.0mm/h，更優(yōu)選為3.0～4.5mm/h，最優(yōu)選為3.5～4.0mm/h；本發(fā)明所述釔鋁石榴石閃爍晶體的晶體旋轉速率優(yōu)選為6～30rpm，更優(yōu)選為11～25rpm，最優(yōu)選為16～20rpm。

本發(fā)明提供了低成本稀土閃爍晶體的生長工藝，包括以下步驟，

a)將制備稀土閃爍晶體的氧化物原料進行混合后，得到混合原料；

b)在真空或保護性氣氛下，將上述步驟得到的混合原料經(jīng)過燒結后，得到多晶料塊；

c)在真空或保護性氣氛下，將多晶料塊熔化后，在具有特定生長方向的籽晶的引導下，依據(jù)上述技術方案任意一項所計算的生長參數(shù)，采用提拉法進行晶體生長后，得到稀土閃爍晶體。

本發(fā)明首先將制備稀土閃爍晶體的氧化物原料進行混合后，得到混合原料。

本發(fā)明對所述制備稀土閃爍晶體的氧化物原料沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的制備特定的稀土閃爍晶體的各種氧化物原料即可，本領域技術人員可以根據(jù)實際生產(chǎn)情況、原料情況和產(chǎn)品要求進行選擇和調整，本發(fā)明所述稀土閃爍晶體為稀土正硅酸鹽閃爍晶體時，所述氧化物原料優(yōu)選為RE₂O₃、二氧化硅、鈰的氧化物和镥的氧化物。所述稀土閃爍晶體為稀土硅酸鹽閃爍晶體時，所述氧化物原料優(yōu)選為RE₂O₃、二氧化硅、鈰的氧化物和镥的氧化物。所述稀土閃爍晶體為釔鋁石榴石閃爍晶體時，所述氧化物原料優(yōu)選為釔的氧化物、三氧化二鋁和鈰的氧化物。本發(fā)明所述RE優(yōu)選包括Gd、La和Y中的一種或多種。

本發(fā)明對所述鈰的氧化物沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的鈰的氧化物即可，本發(fā)明優(yōu)選為CeO₂；本發(fā)明對所述镥的氧化物沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的镥的氧化物即可，本發(fā)明優(yōu)選為Lu₂O₃；本發(fā)明對所述釔的氧化物沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的鈰的氧化物即可，本發(fā)明優(yōu)選為Y₂O₃。

本發(fā)明對所述氧化物原料沒有其他特別限制，以本領域技術人員熟知的上述原料的性質即可，本發(fā)明為進一步降低生產(chǎn)成本，提高產(chǎn)品性能和成品率，優(yōu)選在所述混合之前，先將氧化物原料分別經(jīng)過多級結晶工藝進行提純處理后，即得到高純原料。本發(fā)明對所述多級結晶工藝的定義沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的多級結晶工藝的定義即可，即多級串級結晶工藝或重結晶法，本發(fā)明所述多級結晶工藝優(yōu)選是指，利用結晶工藝進行原料提純后，將獲得的原料再次結晶，循環(huán)多次結晶后獲得高純原料。本發(fā)明對所述結晶工藝的具體步驟沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的結晶工藝步驟即可，本發(fā)明優(yōu)選為液相結晶法、選擇結晶法、定向結晶法，更優(yōu)選為水溶液結晶法。本發(fā)明對所述高純原料的純度沒有特別限制，本領域技術人員可以根據(jù)實際生產(chǎn)情況、原料組成以及產(chǎn)品性能要求進行選擇和調整，本發(fā)明優(yōu)選為大于等于99.995％，更優(yōu)選為大于等于99.997％，最優(yōu)選為大于等于99.999％。本發(fā)明對所述高純原料的其他性質沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的制備稀土閃爍晶體的原料的性質即可，本發(fā)明所述高純原料的粒度優(yōu)選為0.05～30μm，更優(yōu)選為0.1～25μm，更優(yōu)選為1～20μm，最優(yōu)選為5～15μm。

本發(fā)明采用多級結晶工藝，即多級串級結晶工藝純化低成本的稀土原料，得到高純度的原料，既提高了原料的利用率，又提高了產(chǎn)品的質量和成品率，從而節(jié)約了原料成本。

本發(fā)明對所述混合的條件沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的此類反應的混合條件即可，本領域技術人員可以根據(jù)實際生產(chǎn)情況、原料情況進行調整，本發(fā)明優(yōu)選為均勻混合，所述混合的時間優(yōu)選為24～120h，更優(yōu)選為30～100h，更優(yōu)選為40～90h，最優(yōu)選為60～80h。本發(fā)明對所述混合的方式?jīng)]有特別限制，以本領域技術人員熟知的混合方式，本發(fā)明優(yōu)選采用混料器混合。

本發(fā)明對所述氧化物原料之間的比例沒有特別限制，以所要制備的稀土閃爍晶體的通式的原子比為基準即可，其過程燒失量或其他損失量，本領域技術人員可以根據(jù)實際生產(chǎn)情況、原料組成以及產(chǎn)品性能要求進行選擇和調整，如稀土閃爍晶體為稀土正硅酸鹽閃爍晶體時，本發(fā)明為進一步優(yōu)化原料組合，降低后續(xù)工藝的可操控度，本發(fā)明所述RE₂O₃、鈰的氧化物和镥的氧化物的質量之和與二氧化硅的質量的比值，即(CeRELu)₂O₃:SiO₂優(yōu)選為(0.75～1.25)：1，更優(yōu)選為(0.80～1.2)：1，更優(yōu)選為(0.85～1.15)：1，最優(yōu)選為(0.9～1.1)：1；所述鈰的氧化物的質量與所述RE₂O₃和镥的氧化物的質量之和的比值，即CeO₂:(RE₂O₃+Lu₂O₃)優(yōu)選為(0.005～0.04)：1，更優(yōu)選為(0.01～0.035)：1，更優(yōu)選為(0.015～0.03)：1，最優(yōu)選為(0.02～0.025)：1；所述RE₂O₃和镥的氧化物的質量比優(yōu)選為(0.005～1)：1，更優(yōu)選為(0.01～0.8)：1，更優(yōu)選為(0.05～0.5)：1，最優(yōu)選為(0.1～0.3)：1。

本發(fā)明對所述混合原料的其他性質沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的制備稀土閃爍晶體的混合原料的性質即可，本發(fā)明所述混合原料的粒度優(yōu)選為0.05～30μm，更優(yōu)選為0.1～25μm，更優(yōu)選為1～20μm，最優(yōu)選為5～15μm。

本發(fā)明通過優(yōu)化一致熔融區(qū)內氧化物原料的組成，進一步細化稀土閃爍晶體原料配制的過程中的比例，從而降低后續(xù)晶體生長過程中液/固相變溫度點，以達到降低稀土閃爍晶體生長溫度，從而降低能耗的目的。本發(fā)明通過調控一致熔融區(qū)內氧化物原料組成，將液/固相變溫度點從現(xiàn)有的2050℃降低至1850℃左右，相比改進前減少了8.7％，能夠有效降低后續(xù)晶體生長過程的中頻電源功率，減少生長過程中的能耗，節(jié)約了生產(chǎn)成本，有效的解決了現(xiàn)有稀土硅酸鹽閃爍晶體制備過程中熔點高(2050℃)，在晶體生長過程中能耗大、貴金屬損耗嚴重的固有缺陷；而且結合后續(xù)稀土閃爍晶體的生長工藝，共同實現(xiàn)稀土閃爍晶體的低成本生長。此外，晶體原料的配制能夠有效調控稀土閃爍晶體組成的配比，有利于閃爍性能的可控調節(jié)。

本發(fā)明為進一步減少可溶性鹽雜質對產(chǎn)品的影響，提高產(chǎn)品性能和成品率，優(yōu)選在上述步驟之后，還包括三級清洗沉降處理步驟。

本發(fā)明對所述三級清洗沉降處理步驟沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的清洗步驟即可，本領域技術人員可以根據(jù)實際生產(chǎn)情況、原料組成以及產(chǎn)品性能要求進行選擇和調整，特別的，本發(fā)明所述三級清洗沉降處理的具體步驟優(yōu)選為：

I)將上述步驟得到的混合原料放入第一級沉降槽中，用水清洗混合原料進行第一次沉降，得到第一級濾液；

II)將上述步驟得到的第一級濾液放入第二級沉降槽中繼續(xù)沉降，得到第二級濾液；

向第一級沉降槽中第二次注入水清洗混合原料進行第二次沉降，得到第一級二次沉降濾液；

III)將上述步驟得到的第二級濾液放入第三級沉降槽中再次沉降，得到第三級濾液；

將上述步驟得到的第一級二次沉降濾液放入第二級沉降槽中繼續(xù)沉降；

向第一級沉降槽中第三次注入水清洗混合原料進行第三次沉降；

IV)將第一級槽底濾物、第二級槽底濾物和第三級槽底濾物收集后，得到清洗后的混合原料。

本發(fā)明對所述水沒有特別限制，優(yōu)選為去離子水。本發(fā)明對所述三級清洗沉降處理的次數(shù)沒有特別限制，本領域技術人員可以根據(jù)實際生產(chǎn)情況、原料組成以及產(chǎn)品性能要求進行選擇和調整，進一步的，本發(fā)明所述三級清洗沉降處理的次數(shù)優(yōu)選為1～8次，更優(yōu)選為2～7次，更優(yōu)選為3～6次，最優(yōu)選為4～5次，也可以為4～8次。在本發(fā)明中，上述步驟完成時為第一次，放掉第三級沉降槽中的第三級濾液，將第二級沉降槽中濾液再次放入第三級沉降槽中，將第一級沉降槽中濾液再次放入第二級沉降槽中，再次向第一級沉降槽中注入水沉降時，上述步驟，視為所述三級清洗沉降處理的第二次，以此類推。

本發(fā)明對所述沉降的時間及其他參數(shù)沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的常規(guī)沉降時間即可，本領域技術人員可以根據(jù)實際生產(chǎn)情況、原料組成以及產(chǎn)品性能要求進行選擇和調整。

本發(fā)明采用上述多級階梯沉降的方式進行沉降，不僅能夠有效的去除各種氧化物原料中的可溶性鹽雜質，而且還能最大的減小清洗過程中的損耗量。

本發(fā)明隨后在真空或保護性氣氛下，將上述步驟得到的混合原料經(jīng)過燒結后，得到多晶料塊。

本發(fā)明對所述真空的壓力沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的燒結過程的真空壓力即可，本發(fā)明所述真空的壓力優(yōu)選為小于等于10Pa，更優(yōu)選為小于等于1Pa，更優(yōu)選為小于等于0.3Pa，最優(yōu)選為0.01～0.3Pa；本發(fā)明對所述保護性氣氛沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的用于燒結稀土晶體的保護性氣氛即可，本發(fā)明所述保護性氣氛優(yōu)選為氮氣、惰性氣體和還原性氣體中的一種或多種，更優(yōu)選為氮氣和還原性氣體，最優(yōu)選為氮氣和氫氣。

本發(fā)明對所述燒結的具體條件沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的燒結條件即可，本發(fā)明所述燒結的溫度優(yōu)選為900～1300℃，更優(yōu)選為950～1250℃，更優(yōu)選為1000～1200℃，最優(yōu)選為1050～1150℃。本發(fā)明所述燒結的時間優(yōu)選為12～20h，更優(yōu)選為13～19h，更優(yōu)選為14～18h，最優(yōu)選為15～17h。本發(fā)明對所述燒結的設備沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的燒結設備即可，本發(fā)明優(yōu)選將所述混合原料放入高純坩堝中在燒結爐內燒結。

本發(fā)明為達到更好的燒結效果，還優(yōu)選將混合原料先經(jīng)過壓餅后，得到原料餅，再進行燒結。本發(fā)明對所述壓餅的具體步驟和工藝參數(shù)沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的燒結前壓坯的具體步驟和工藝參數(shù)即可，本領域技術人員可以根據(jù)實際生產(chǎn)情況、原料組成以及產(chǎn)品性能要求進行選擇和調整，本發(fā)明所述壓餅的壓力優(yōu)選為20～70MPa，更優(yōu)選為30～60MPa，最優(yōu)選為40～50MPa。

本發(fā)明最后在真空或保護性氣氛下，將多晶料塊熔化后，在具有特定生長方向的籽晶的引導下，依據(jù)上述技術方案任意一項所計算的生長參數(shù)，采用提拉法進行晶體生長后，得到稀土閃爍晶體。

本發(fā)明對所述生長工藝中生長參數(shù)的選擇和優(yōu)化原則，與前述稀土閃爍晶體生長工藝中生長參數(shù)的計算方法中的選擇和優(yōu)化原則一致，在此不再一一贅述。

本發(fā)明對所述真空的壓力沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的燒結過程的真空壓力即可，本發(fā)明所述真空的壓力優(yōu)選為小于等于10Pa，更優(yōu)選為小于等于1Pa，更優(yōu)選為小于等于0.3Pa，最優(yōu)選為0.01～0.3Pa；本發(fā)明對所述保護性氣氛沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的用于燒結稀土晶體的保護性氣氛即可，本發(fā)明所述保護性氣氛優(yōu)選為氮氣、惰性氣體和還原性氣體中的一種或多種，更優(yōu)選為氮氣和還原性氣體，最優(yōu)選為氮氣和氫氣。

本發(fā)明對所述籽晶沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的用于制備稀土閃爍晶體的籽晶即可，本發(fā)明優(yōu)選為硅酸镥單晶。本發(fā)明為提高晶體生長的速率和確定優(yōu)勢生長方向，優(yōu)選采用具有特定生長方向的籽晶；所述具有特定生長方向的籽晶的晶向更優(yōu)選為[100]方向、[111]方向、[010]方向或[001]方向。

本發(fā)明所述引導的溫度(引晶溫度)優(yōu)選為1850～2050℃，更優(yōu)選為1880～2000℃，更優(yōu)選為1900～1970℃，最優(yōu)選為1920～1950℃。

本發(fā)明為進一步優(yōu)化晶體生長過程，提高晶體生長的速率和生長的可控性，本發(fā)明上述步驟具體優(yōu)選為制備具有特定生長方向的籽晶；升溫(加熱)多晶料塊，將多晶料塊熔化后，在出現(xiàn)特征液流線時，使用所述籽晶進行引晶操作，然后采用提拉法進行晶體生長后，得到稀土閃爍晶體；更優(yōu)選為先制備具有特定生長方向的籽晶；再升溫多晶料塊，在出現(xiàn)特征液流線時，使用所述籽晶進行引晶操作，然后采用提拉法進行晶體生長后，得到稀土閃爍晶體。

本發(fā)明對所述多晶料塊熔化的具體過程沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的熔化過程即可，本領域技術人員可以根據(jù)實際生產(chǎn)情況、原料組成以及產(chǎn)品性能要求進行選擇和調整，本發(fā)明所述多晶料塊熔化的具體步驟優(yōu)選為：

加熱多晶料塊，得到熔體；

當熔體中心溫度高于稀土閃爍晶體的熔點3～5℃時，在水平徑向方向上，測量a個點的溫度值，得到熔體的徑向溫度梯度分布；在垂直軸向方向上，測量垂直空間上b個點的溫度值，得到空間上的垂直溫度梯度分布；

其中，a選自2～20的正整數(shù)；

根據(jù)上述熔體的徑向溫度梯度分布和空間上的垂直溫度梯度分布，構建熔體周圍的保溫結構。

本發(fā)明所述熔體中心溫度高于稀土閃爍晶體的熔點3～5℃，更優(yōu)選為3.2～4.8℃，更優(yōu)選為3.5～4.5℃，最優(yōu)選為3.8～4.3℃。本發(fā)明所述a優(yōu)選自2～20的正整數(shù)，更優(yōu)選為3～15的正整數(shù)，更優(yōu)選為3～10的正整數(shù)，最優(yōu)選為4～8的正整數(shù)。本發(fā)明所述b優(yōu)選自2～20的正整數(shù)，更優(yōu)選為3～15的正整數(shù)，更優(yōu)選為3～10的正整數(shù)，最優(yōu)選為4～8的正整數(shù)。

本發(fā)明對所述a個點的設置方式?jīng)]有特別限制，以本領域技術人員熟知的設置方式即可，本領域技術人員可以根據(jù)實際生產(chǎn)情況、原料組成以及產(chǎn)品性能要求進行選擇和調整，本發(fā)明所述a個點之間優(yōu)選為等距離設置；所述等距離優(yōu)選為n，所述n優(yōu)選為1～10mm，更優(yōu)選為2～9mm，更優(yōu)選為4～7mm，最優(yōu)選為5～6mm。本發(fā)明對所述b個點的設置方式?jīng)]有特別限制，以本領域技術人員熟知的設置方式即可，本領域技術人員可以根據(jù)實際生產(chǎn)情況、原料組成以及產(chǎn)品性能要求進行選擇和調整，本發(fā)明所述b個點之間優(yōu)選為等距離設置；所述等距離優(yōu)選為m，所述m優(yōu)選為1～10mm，更優(yōu)選為3～8mm，更優(yōu)選為4～7mm，最優(yōu)選為5～6mm。本發(fā)明所述a個點中，第一個點距離熔體中心的距離優(yōu)選為n；本發(fā)明所述b個點中，第一個點距離熔體中心的距離優(yōu)選為m。

本發(fā)明對所述具有特定生長方向的籽晶的來源沒有特別限制，本領域技術人員可以根據(jù)常規(guī)方法制備或市售購買，本發(fā)明優(yōu)選為由原胚晶定向切割后得到。本發(fā)明對所述原胚晶的定義沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的原胚晶的定義即可，本發(fā)明優(yōu)選是指籽晶的晶體，更優(yōu)選為硅酸镥單晶的晶體；本發(fā)明對所述定向切割沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的定向切割的定義即可，本發(fā)明定向切割優(yōu)選是指參照生長方向的晶向進行切割。

本發(fā)明對所述升溫多晶料塊的升溫過程沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的升溫過程即可。本發(fā)明所述引晶操作優(yōu)選在出現(xiàn)特征液流線(液流線)時進行。本領域技術人員能夠理解，液流線是指在液態(tài)流體場中每一點上都與速率矢量相切的曲線。本發(fā)明所述出現(xiàn)特征液流線在宏觀表象上優(yōu)選為，多晶料塊由固相變?yōu)橐合嗪螽斠合啾砻娉霈F(xiàn)波紋時，即為出現(xiàn)特征液流線。

本發(fā)明在出現(xiàn)特征液流線后，使用籽晶進行引導，然后采用提拉法進行晶體生長，得到稀土閃爍晶體。本發(fā)明對所述提拉法沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的制備稀土閃爍晶體的提拉法即可；本發(fā)明對所述提拉法的工藝參數(shù)沒有特別限制，本領域技術人員可以根據(jù)實際生產(chǎn)情況、原料組成以及產(chǎn)品性能要求進行選擇和調整。

本領域技術人員能夠理解，稀土閃爍晶體生長速率的快慢和稀土閃爍晶體的尺寸存在關聯(lián)，同等條件下，稀土閃爍晶體的尺寸越大，稀土閃爍晶體的生長速率則需要放慢，稀土閃爍晶體尺寸越小，稀土閃爍晶體的生長速率能夠越快。

本發(fā)明還優(yōu)選在晶體生長結束后進入降溫階段，降至室溫(20～30℃)后，得到稀土閃爍晶體。本發(fā)明對所述降溫階段的工藝步驟和參數(shù)沒有特別限制，以本領域技術人員熟知的降溫步驟和參數(shù)即可，本領域技術人員可以根據(jù)實際生產(chǎn)情況、原料組成以及產(chǎn)品性能要求進行選擇和調整，本發(fā)明優(yōu)選為多段階梯式降溫。

本發(fā)明上述步驟更具體優(yōu)選為：首先將圓餅狀多晶料依次累疊裝入晶體生長爐膛中的Ir坩堝內，在籽晶桿前端裝入具有特定生長方向的籽晶，將籽晶置于多晶料塊的表面；然后將爐膛抽真空后再充入惰性或部分還原性氣氛作為保護氣，升溫熔料，將多晶料塊熔化后；待液態(tài)的多晶料表面出現(xiàn)特征液流線(波紋)時，將籽晶接觸液面，后緩慢提拉籽晶進行引導；然后按照特定的生長速率和旋轉速率實現(xiàn)稀土閃爍晶體的快速生長，生長結束后進入降溫階段，設定多段降溫程序，使溫度降至室溫后，開爐取出晶體。

本發(fā)明上述完整的生長工藝步驟更具體優(yōu)選為：

利用串級結晶工藝純化初始氧化物原料，使原料純度大于99.995％。將干燥的原料按照原料一定配比進行稱量并充分混勻。設計三級串聯(lián)沉降槽，1)將氧化物原料放入第一級沉降槽中，用去離子水沖洗氧化物后沉降；2)將液體移至二級沉降槽中沉降，向一級沉降槽繼續(xù)注入去離子水進行二次沉降；3)將二級沉降槽中液體移至三級沉降槽，隨后將一級沉降槽中液體移至二級沉降槽，向一級沉降槽繼續(xù)注入去離子水進行三次沉降。重復上述過程3～6次，從沉降槽底取出清洗后的氧化物原料，高溫煅燒，獲得高純度稀土氧化物原料。

在20～70MPa下壓制成原料餅，將原料餅放入高純坩堝后在惰性氣氛保護下900～1300℃下燒結形成多晶料塊；

利用結晶生長的化學鍵合理論確定稀土硅酸鹽優(yōu)勢生長方向：[010]和[001]方向；確定釔鋁石榴石類晶體優(yōu)勢生長方向：[100]和[111]方向。計算并優(yōu)化提拉生長速率和旋轉速率。具體計算步驟：1)依據(jù)結晶生長的化學鍵合理論，計算晶體的各向異性相對生長速率，利用各向異性相對生長速率勾畫稀土晶體的熱力學生長形態(tài)；2)利用稀土晶體的熱力學生長形態(tài)確定熱力學上最優(yōu)的提拉生長方向；3)根據(jù)優(yōu)勢提拉方向確定沿軸向和徑向方向生長界面處的化學鍵合結構和相對生長速率；4)計算晶格能，結沿合軸向和徑向方向的相對生長速率的生長過程中允許的最快生長速率，稀土硅酸鹽晶體45～70g/h，釔鋁石榴石晶體25～45g/h；5)根據(jù)晶體的等徑尺寸60～80mm和熱力學允許的最快生長速率計算晶體的提拉生長速率(稀土硅酸鹽晶2.5～6.0mm/h，釔鋁石榴石晶體2.0～5.0mm/h)和旋轉速率(6～30rpm)。

將圓餅狀多晶料依次累疊裝入晶體生長爐膛中的Ir坩堝內，在籽晶桿前端裝入具有優(yōu)勢生長方向的籽晶。

爐膛抽真空后充入惰性或部分還原性氣氛作為保護氣，升溫熔料。待出現(xiàn)特征液流線時，準備引晶，調整中頻功率，待熔體中心溫度高于稀土閃爍晶體熔點3～5℃時，利用雙色紅外測溫儀測量熔體中心和距離熔體中心x＝5，10，20mm位置的熔體溫度，測算徑向溫度梯度。利用雙色紅外測溫儀測量熔體中心和垂直距離熔體中心y＝5，10，20和30mm位置的惰性氣體溫度，測算軸向溫度梯度。利用氧化鋯材質的保溫材料搭建保溫結構獲得上述溫度梯度。

引晶結束后，按照計算獲得的生長速率和旋轉速率實現(xiàn)稀土閃爍晶體的快速生長，晶體的提拉生長速率和晶體旋轉速率。該工藝參數(shù)基本能夠實現(xiàn)稀土閃爍晶體的平界面生長；

生長結束后進入降溫階段，設定多段降溫程序，使溫度降至室溫后，開爐取出晶體。

本發(fā)明從晶體生長理論出發(fā)，基于式(I)，本發(fā)明結合稀土閃爍晶體生長過程中的界面處的鍵合結構，確定優(yōu)勢生長方向以及計算并優(yōu)化沿該方向生長的生長參數(shù)，提拉生長速率和旋轉速率，還能根據(jù)不同等徑尺寸的稀土閃爍晶體控制生長過程中允許的最快生長速率，搭建與之匹配的溫度環(huán)境，實現(xiàn)稀土閃爍晶體的快速生長。

本發(fā)明經(jīng)過上述步驟制備得到了稀土閃爍晶體。本發(fā)明針對現(xiàn)有技術中單晶生長技術中晶體質量不足，生產(chǎn)成本過高，關鍵的高純原料需要進口，價格昂貴等問題，而且稀土硅酸鹽閃爍晶體熔點高(2050℃)，較高的熔點會造成中/高頻電源在加熱過程中耗費較高的電能，而且稀土硅酸鹽閃爍晶體熔點接近加熱體Ir坩堝的熔點(2450℃)，Ir揮發(fā)嚴重，較長的生長周期造成貴金屬損耗嚴重，并且傳統(tǒng)生長過程中，為防止稀土硅酸鹽閃爍晶體開裂，其生長速率降低，導致生長周期長，造成生長過程人力成本投入高。綜上所述，在晶體生長過程中，能耗高、貴金屬損耗嚴重、生長過程人力成本投入高、晶體成品率低使得稀土硅酸鹽閃爍晶體生長成本居高不下。

本發(fā)明從生產(chǎn)過程的各個方面進行綜合分析，從原料純度、原料處理、計算模擬以及生長過程控制等多方面入手，原料制備，利用多級結晶工藝將售價相對低的稀土原料進行二次提純，獲得低成本的高純稀土原料，提高了原料的利用率、產(chǎn)品的質量和成品率，再經(jīng)過三級沉降清洗處理，去除雜質；本發(fā)明通過優(yōu)化一致熔融區(qū)內氧化物原料的組成，即細化稀土閃爍晶體原料配制比例，從而降低晶體生長過程中液/固相變溫度點，以達到降低稀土閃爍晶體生長溫度，從而降低能耗的目的，能夠有效降低后續(xù)晶體生長過程的中頻電源功率，減少生長過程中的能耗，節(jié)約了生產(chǎn)成本；本發(fā)明進一步從晶體生長理論出發(fā)，通過特定的模擬、推演和計算方法，先模擬稀土閃爍晶體的熱力學生長形態(tài)，再確定晶體在熱力學上最優(yōu)的提拉生長方向，然后確定沿軸向和徑向方向的生長界面處的化學鍵合結構，基于此再找出該閃爍晶體相應的相對生長速率，從而算出閃爍晶體生長過程中允許的最快生長速率，進而得到熱力學允許的最快生長速率、提拉生長速率和晶體旋轉速率等生長參數(shù)，采用相應晶向的籽晶，還能根據(jù)不同等徑尺寸的稀土閃爍晶體控制生長過程中允許的最快生長速率，并且在生長過程中，實時監(jiān)測，搭建與之匹配的溫度環(huán)境，最終實現(xiàn)了稀土閃爍晶體的快速生長，降低了生長成本。

實驗結果表明，本發(fā)明提供的生長工藝的晶體生長周期為120小時，相比原有技術減少了37％，晶體成品率為80％，相比原有技術增加了60％；晶體的生長過程用電為1720kW·h，比傳統(tǒng)生長過程節(jié)能32.81％；貴金屬Ir揮發(fā)減少5.6g；生長過程時間短縮短42小時。本發(fā)明提供的生長工藝制備的稀土閃爍晶體，整體成本相比原有技術制備的稀土閃爍晶體下降了約16％，具有明顯的低成本優(yōu)勢。

為了進一步說明本發(fā)明，下面結合實施例對本發(fā)明提供的稀土閃爍晶體生長工藝中生長參數(shù)的計算方法和低成本稀土閃爍晶體的生長工藝進行詳細說明，本發(fā)明的保護范圍不受以下實施例的限制。

實施例1

按照上述制備工藝，對稀土閃爍晶體的原料先行多級串級結晶，得到純度高于99.995％的Lu₂O₃、SiO₂、CeO₂粉料，按照Lu₂O₃:SiO₂:CeO₂＝1.08:1:0.02配比稱料，進行充分混料，得到混合原料(氧化物原料)。

然后設計三級串聯(lián)沉降槽，1)將氧化物原料放入第一級沉降槽中，用去離子水沖洗氧化物后沉降；2)將液體移至二級沉降槽中沉降，向一級沉降槽繼續(xù)注入去離子水進行二次沉降；3)將二級沉降槽中液體移至三級沉降槽，隨后將一級沉降槽中液體移至二級沉降槽，向一級沉降槽繼續(xù)注入去離子水進行三次沉降。重復上述過程4次，從沉降槽底取出清洗后的氧化物原料。

再在50MPa下壓制成原料餅，將原料餅放入高純坩堝后在惰性氣氛保護下1200℃下燒結形成多晶料塊。利用結晶生長的化學鍵合理論計算確定優(yōu)勢生長方向[010]，取晶向為[010]方向的硅酸镥單晶作為籽晶。利用晶體生長理論計算φ35mm的Ce:LYSO晶體沿[010]方向的提拉生長速率4.5～7.5mm/h，旋轉速率10～25rpm。將2500g圓餅狀多晶料依次累疊裝入晶體生長爐膛中的Ir坩堝內，在籽晶桿前端裝入具有[010]生長方向的籽晶。爐膛抽真空后充入惰性氣氛Ar氣作為保護氣，升溫熔料。引晶結束后，按照式(I)的公式和前述方案中的步驟，計算獲得的生長速率和旋轉速率實現(xiàn)稀土閃爍晶體的快速生長的提拉生長速率為4.5～7.0mm/h，晶體旋轉速率為8～20rpm。生長結束后進入降溫階段，設定多段降溫程序，使溫度降至室溫后，開爐取出晶體。

結果表明，晶體生長周期為58小時，相比原有技術減少了37％，晶體成品率為80％，相比原有技術增加了60％，晶體的生長過程用電為820kW·h，比傳統(tǒng)生長過程節(jié)能22.36％，貴金屬Ir揮發(fā)減少3.2g，生長過程時間短縮短12小時。本發(fā)明提供的生長工藝制備的稀土閃爍晶體，整體成本相比原有技術制備的稀土閃爍晶體下降了約12％，具有明顯的低成本優(yōu)勢。

對本發(fā)明上述步驟制備的稀土閃爍晶體進行檢測，參見圖1，圖1為本發(fā)明實施例1制備的稀土閃爍晶體的XRD譜圖。由圖1可知，本發(fā)明上述步驟制備的稀土閃爍晶體質量良好。

實施例2

按照上述制備工藝，對稀土閃爍晶體的原料先行多級串級結晶，得到純度高于99.995％的Lu₂O₃、Y₂O₃、SiO₂、CeO₂粉料，按照Lu₂O₃:Y₂O₃:SiO₂:CeO₂＝0.83:0.16:1:0.01配比稱料，進行充分混料，得到混合原料(氧化物原料)。

然后設計三級串聯(lián)沉降槽，1)將氧化物原料放入第一級沉降槽中，用去離子水沖洗氧化物后沉降；2)將液體移至二級沉降槽中沉降，向一級沉降槽繼續(xù)注入去離子水進行二次沉降；3)將二級沉降槽中液體移至三級沉降槽，隨后將一級沉降槽中液體移至二級沉降槽，向一級沉降槽繼續(xù)注入去離子水進行三次沉降。重復上述過程3次，從沉降槽底取出清洗后的氧化物原料。

再在50MPa下壓制成原料餅，將原料餅放入高純坩堝后在惰性氣氛保護下1050℃下燒結形成多晶料塊。利用結晶生長的化學鍵合理論計算確定優(yōu)勢生長方向[010]，取晶向為[010]方向的硅酸镥單晶作為籽晶。利用晶體生長理論計算φ66mm的Ce:LYSO晶體沿[010]方向的提拉生長速率3.0～6.5mm/h，旋轉速率8～20rpm。將8400g圓餅狀多晶料依次累疊裝入晶體生長爐膛中的Ir坩堝內，在籽晶桿前端裝入具有[010]生長方向的籽晶。爐膛抽真空后充入惰性氣氛Ar氣作為保護氣，升溫熔料。引晶結束后，按照計算獲得的生長速率和旋轉速率實現(xiàn)稀土閃爍晶體的快速生長，晶體的提拉生長速率為3.0～6.5mm/h，旋轉速率8～20rpm。生長結束后進入降溫階段，設定多段降溫程序，使溫度降至室溫后，開爐取出晶體。晶體等徑尺寸為φ66mm，全長220mm，重4.24kg。

結果表明，晶體生長周期為120小時，相比原有技術減少了37％，晶體成品率為80％，相比原有技術增加了60％，晶體的生長過程用電為1720kW·h，比傳統(tǒng)生長過程節(jié)能32.81％，貴金屬Ir揮發(fā)減少5.6g，生長過程時間短縮短42小時。本發(fā)明提供的生長工藝制備的稀土閃爍晶體，整體成本相比原有技術制備的稀土閃爍晶體下降了約16％，具有明顯的低成本優(yōu)勢。

實施例3

按照上述制備工藝，對稀土閃爍晶體的原料先行多級串級結晶，得到純度高于99.995％的Lu₂O₃、Y₂O₃、SiO₂、CeO₂粉料，按照Lu₂O₃:Y₂O₃:SiO₂:CeO₂＝0.83:0.16:1:0.01配比稱料，進行充分混料，得到混合原料(氧化物原料)。再在50MPa下壓制成原料餅，將原料餅放入高純坩堝后在惰性氣氛保護下1050℃下燒結形成多晶料塊。利用結晶生長的化學鍵合理論計算確定優(yōu)勢生長方向[001]，取晶向為[001]方向的硅酸镥單晶作為籽晶。利用晶體生長理論計算φ35mm的Ce:LYSO晶體沿[001]方向的提拉生長速率3.8～6.2mm/h，旋轉速率10～24rpm。將2500g圓餅狀多晶料依次累疊裝入晶體生長爐膛中的Ir坩堝內，在籽晶桿前端裝入具有[001]生長方向的籽晶。爐膛抽真空后充入部分還原性氣氛Ar+H₂氣作為保護氣，升溫熔料。引晶結束后，按照計算獲得的生長速率和旋轉速率實現(xiàn)稀土閃爍晶體的快速生長，晶體的提拉生長速率為3.0～5.5mm/h，旋轉速率10～24rpm。生長結束后進入降溫階段，設定多段降溫程序，使溫度降至室溫后，開爐取出晶體。上述過程明顯降低晶體生長過程中能耗。

結果表明，晶體生長周期為66小時，相比原有技術減少了31％，晶體成品率為70％，相比原有技術增加了48％，晶體的生長過程用電為980kW·h，比傳統(tǒng)生長過程節(jié)能24.62％，貴金屬Ir揮發(fā)減少3.0g，生長過程時間短縮短16小時。本發(fā)明提供的生長工藝制備的稀土閃爍晶體，整體成本相比原有技術制備的稀土閃爍晶體下降了約8％，具有明顯的低成本優(yōu)勢。

實施例4

按照上述過程，對稀土閃爍晶體的原料先行多級串級結晶，得到純度高于99.995％的CeO₂、Y₂O₃、Al₂O₃粉料，按照CeO₂:Y₂O₃:Al₂O₃＝0.12:2.88:5配比稱料，進行充分混料，得到混合原料(氧化物原料)。

然后設計三級串聯(lián)沉降槽，1)將氧化物原料放入第一級沉降槽中，用去離子水沖洗氧化物后沉降；2)將液體移至二級沉降槽中沉降，向一級沉降槽繼續(xù)注入去離子水進行二次沉降；3)將二級沉降槽中液體移至三級沉降槽，隨后將一級沉降槽中液體移至二級沉降槽，向一級沉降槽繼續(xù)注入去離子水進行三次沉降。重復上述過程8次，從沉降槽底取出清洗后的氧化物原料。

再壓制并燒結成圓餅狀Y₃Al₅O₁₂多晶原料。將5000g依次晶料塊累疊裝入上述晶體生長爐膛中的Ir坩堝內，在籽晶桿前端裝入[111]方向的籽晶。調整晶體生長爐上方雙色紅外測溫原件位置及角度，在熔體表面中心處聚焦。爐膛抽真空后充入高純N₂氣作為保護氣，升溫熔料(多晶料塊)。利用結晶生長的化學鍵合理論計算確定優(yōu)勢生長方向[111]，在晶料完全熔化后，出現(xiàn)特征液流線。調整中頻功率，待熔體中心溫度高于Ce:Y₃Al₅O₁₂熔點3～5℃時，利用雙色紅外測溫儀測量熔體中心和距離熔體中心x＝5，10，20mm位置的熔體溫度，分別為1832.5，1833.3，18345.2，1836.4℃，測算徑向溫度梯度0.16，0.18，0.22℃/mm。利用雙色紅外測溫儀測量熔體中心和垂直距離熔體中心y＝5，10，20，30mm位置的惰性氣體溫度，分別為1829.4，1824.7，1811.4，1795.5℃，測算軸向溫度梯度為-0.62，-0.94，-1.33，-1.59℃/mm。利用氧化鋯材質的保溫材料搭建保溫結構獲得上述溫度梯度。利用結晶生長的化學鍵合理論計算Y₃Al₅O₁₂沿[111]方向的提拉生長速率2.5～6.0mm/h，旋轉速率8～18rpm。利用遠程監(jiān)控系統(tǒng)實現(xiàn)晶體生長室外引晶、觀測操作。獲得等徑φ78mm、重3.05kg的Ce:Y₃Al₅O₁₂晶體。

結果表明，晶體生長周期為108小時，相比原有技術減少了23％，晶體成品率為85％，相比原有技術增加了60％，晶體的生長過程用電為1680kW·h，比傳統(tǒng)生長過程節(jié)能27.27％，貴金屬Ir揮發(fā)減少3.5g，生長過程時間短縮短36小時。降低50％人力成本。本發(fā)明提供的生長工藝制備的稀土閃爍晶體，整體成本相比原有技術制備的稀土閃爍晶體下降了約17％，具有明顯的低成本優(yōu)勢。

實施例5

按照上述過程，對稀土閃爍晶體的原料先行多級串級結晶，得到純度高于99.995％的Lu₂O₃、Y₂O₃、SiO₂粉料，按照Lu₂O₃:Y₂O₃:SiO₂＝0.95:0.05:1配比稱料，進行充分混料，得到混合原料(氧化物原料)。

然后設計三級串聯(lián)沉降槽，1)將氧化物原料放入第一級沉降槽中，用去離子水沖洗氧化物后沉降；2)將液體移至二級沉降槽中沉降，向一級沉降槽繼續(xù)注入去離子水進行二次沉降；3)將二級沉降槽中液體移至三級沉降槽，隨后將一級沉降槽中液體移至二級沉降槽，向一級沉降槽繼續(xù)注入去離子水進行三次沉降。重復上述過程4次，從沉降槽底取出清洗后的氧化物原料。

再壓制并燒結成圓餅狀(Lu_0.95Y_0.05)₂SiO₅多晶原料。將8400g依次晶料塊累疊裝入上述晶體生長爐膛中的Ir坩堝內，在籽晶桿前端裝入[010]方向的籽晶。調整晶體生長爐上方高溫攝像儀觀測位置及角度，在熔體表面中心處聚焦。爐膛抽真空后充入高純H₂+Ar作為保護氣，升溫熔料(多晶料塊)。調整中頻功率，待熔體中心溫度高于(Lu_0.95Y_0.05)₂SiO₅熔點5～10℃時，利用雙色紅外測溫儀測量熔體中心和距離熔體中心x＝5，10，20mm位置的熔體溫度，分別為2018.6，2019.8，2023.4，2036.8℃，測算徑向溫度梯度0.44，0.72，1.34℃/mm。利用雙色紅外測溫儀測量熔體中心和垂直距離熔體中心y＝5，10，20，30mm位置的惰性氣體溫度，分別為2014.7，2008.5，1989.0，1961.7℃，測算軸向溫度梯度為-0.78，-1.24，-1.95，-2.73℃/mm。利用結晶生長的化學鍵合理論計算確定優(yōu)勢生長方向[010]，計算(Lu_0.95Y_0.05)₂SiO₅沿[010]方向的提拉生長速率3.5～6.0mm/h，旋轉速率10～25rpm。利用遠程監(jiān)控系統(tǒng)實現(xiàn)晶體生長室外引晶、觀測操作。獲得等徑φ64mm、重4240g的Ce:(Lu_0.95Y_0.05)₂SiO₅晶體。

結果表明，晶體生長周期為120小時，相比原有技術減少了37％，晶體成品率為80％，相比原有技術增加了60％，晶體的生長過程用電為1720kW·h，比傳統(tǒng)生長過程節(jié)能32.81％，貴金屬Ir揮發(fā)減少5.6g，生長過程時間短縮短42小時，降低50％人力成本。本發(fā)明提供的生長工藝制備的稀土閃爍晶體，整體成本相比原有技術制備的稀土閃爍晶體下降了約16％，具有明顯的低成本優(yōu)勢。

實施例6

按照上述過程，對稀土閃爍晶體的原料先行多級串級結晶，得到純度高于99.995％的Lu₂O₃、Y₂O₃、SiO₂粉料，按照Lu₂O₃:Y₂O₃:SiO₂＝0.95:0.05:1配比稱料，進行充分混料，得到混合原料(氧化物原料)。

然后設計三級串聯(lián)沉降槽，1)將氧化物原料放入第一級沉降槽中，用去離子水沖洗氧化物后沉降；2)將液體移至二級沉降槽中沉降，向一級沉降槽繼續(xù)注入去離子水進行二次沉降；3)將二級沉降槽中液體移至三級沉降槽，隨后將一級沉降槽中液體移至二級沉降槽，向一級沉降槽繼續(xù)注入去離子水進行三次沉降。重復上述過程4次，從沉降槽底取出清洗后的氧化物原料。

再壓制并燒結成圓餅狀(Lu_0.95Y_0.05)₂SiO₅多晶原料。將8400g依次晶料塊累疊裝入上述晶體生長爐膛中的Ir坩堝內，在籽晶桿前端裝入[001]方向的籽晶。調整晶體生長爐上方高溫攝像儀觀測位置及角度，在熔體表面中心處聚焦。爐膛抽真空后充入高純H₂+Ar作為保護氣，升溫熔料(多晶料塊)。調整中頻功率，待熔體中心溫度高于(Lu_0.95Y_0.05)₂SiO₅熔點5～10℃時，利用雙色紅外測溫儀測量熔體中心和距離熔體中心x＝5，10，20mm位置的熔體溫度，分別為2018.6，2019.8，2023.4，2036.8℃，測算徑向溫度梯度0.44，0.72，1.34℃/mm。利用雙色紅外測溫儀測量熔體中心和垂直距離熔體中心y＝5，10，20，30mm位置的惰性氣體溫度，分別為2014.7，2008.5，1989.0，1961.7℃，測算軸向溫度梯度為-0.78，-1.24，-1.95，-2.73℃/mm。利用結晶生長的化學鍵合理論計算確定優(yōu)勢生長方向[001]，計算(Lu_0.95Y_0.05)₂SiO₅沿[001]方向的提拉生長速率3.5～6.5mm/h，旋轉速率10～25rpm。利用遠程監(jiān)控系統(tǒng)實現(xiàn)晶體生長室外引晶、觀測操作。獲得等徑φ60mm、重3960g的(Lu_0.95Y_0.05)₂SiO₅晶體。

結果表明，晶體生長周期為120小時，相比原有技術減少了32％，晶體成品率為80％，相比原有技術增加了60％，晶體的生長過程用電為1920kW·h，比傳統(tǒng)生長過程節(jié)能23.81％，貴金屬Ir揮發(fā)減少4.8g，生長過程時間短縮短30小時，降低50％人力成本。本發(fā)明提供的生長工藝制備的稀土閃爍晶體，整體成本相比原有技術制備的稀土閃爍晶體下降了約14％，具有明顯的低成本優(yōu)勢。

以上實施例的說明只是用于幫助理解本發(fā)明的方法及其核心思想。應當指出，對于本技術領域的普通技術人員來說，在不脫離本發(fā)明原理的前提下，還可以對本發(fā)明進行若干改進和修飾，這些改進和修飾也落入本發(fā)明權利要求的保護范圍內。

對所公開的實施例的上述說明，使本領域專業(yè)技術人員能夠實現(xiàn)或使用本發(fā)明。對這些實施例的多種修改對本領域的專業(yè)技術人員來說將是顯而易見的，本文中所定義的一般原理可以在不脫離本發(fā)明的精神或范圍的情況下，在其它實施例中實現(xiàn)。因此，本發(fā)明將不會被限制于本文所示的這些實施例，而是要符合與本文所公開的原理和新穎特點相一致的最寬的范圍。