本發明涉及一種高活性氮化鈾粉末制造工藝，適用于氮化鈾核燃料制備，屬于核工程領域。
背景技術：
氮化鈾燃料具有高鈾密度、高熱導、高溫穩定性、與液態金屬良好的相容性等優良性能。國際上在第四代核能系統的規劃方面，已將氮化鈾燃料作為鉛冷塊堆以及鈉冷快堆等堆型的重要候選燃料。
盡管氮化鈾燃料在反應堆內的服役性能優異，但氮化鈾燃料的制備技術卻較為復雜。現有氮化鈾燃料制備技術路線中，金屬鈾直接氮化法是主要研究方法之一，其優點是N-15原子的利用率高，經濟性好，得到的氮化鈾粉末燒結性能好，缺點是對主原材料金屬鈾的比表面積要求很高，顆粒尺寸必須小(微米級)和分布均勻。
目前金屬鈾粉制備工藝主要包括四種：(1)機械磨粉；(2)低溫磨粉；(3)氫化-脫氫；(4)霧化法。這四種金屬鈾粉的制造工藝都基于金屬鈾錠作為原材料。
機械磨粉是美國研究試驗堆燃料低濃化項目，阿貢國家實驗室使用的金屬鈾粉制備方法。該方法原理簡單粗暴，即用切割或磨削壓制的設備將鈾金屬錠直接加工成鈾粉，由于鈾的硬度較高、延展性好和化學性質活潑，所以這種采用直接機械加工生產金屬鈾粉的方法技術難度很大，也很難得到細的金屬鈾顆粒，一般只能生產粒徑1毫米左右的鈾粉。機械磨粉的優點是設備成本低、操作簡單、工藝快速，缺點是生成的粉末尺寸偏高，容易沾污引入雜質。
低溫磨粉是在金屬鈾塑性脆性轉變溫度下，待金屬鈾充分脆化后再將大塊金屬磨削粉化，其缺點與機械磨粉類似，但可以得到尺寸稍小的金屬鈾顆粒。
氫化—脫氫是傳統的高品質金屬鈾粉制備方法，其原理是H2與金屬鈾反應生成UH3，再將UH3脫氫還原為金屬鈾，多次循環上述過程，可實現金屬鈾的粉化，被充分活化的鈾粉的平均粒度約10～50μm。氫化—脫氫法的優點是產品粉末質量好，缺點是經濟性差、產量很低、熱氫的反應性和沾污容易帶來安全和質量問題，因此不太適合工業化生產。
霧化法是目前工業規模制造純金屬粉的主流方法，是利用一高速氣流或液流將液態金屬流粉碎成小液滴并凝固成粉末的過程。霧化法可以得到高質量的粉末，但鈾的霧化法研究較少，主要因為鈾密度高、熔點高、化學性質活潑，通常需要把金屬鈾加熱至約1300℃使其充分熔化，再用高壓惰性氣體將其沖擊分散為微小液滴，對設備耐高溫高壓的能力要求很高，能耗很大。韓國原子能研究所JAE HO YANG等，采用離心霧化工藝制備了金屬鈾粉，該工藝用自熔鈾電極為原料，邊熔邊滴邊霧化，霧化在兼做電極的高速旋轉坩堝的離心散射中發生，獲得了金屬鈾粉。
電爆法是近年來金屬納米粉制造的研究熱點，其原理是在一定的氣體介質環境下，利用預先儲存的電能對金屬導體(導體絲或箔)脈沖放電，脈沖大電流使得金屬導體熔化、氣化、膨脹，發生爆炸。電爆法可以用來制備金屬、合金、金屬氧化物及氮化物等超細粉，具有能量利用率高，工藝參數可調，可有效控制制備粉末的粒度，不污染環境，所制粉末粒度分布窄、化學活性好、不易團聚等優點。
電爆法的缺點在于，參加電爆反應的原材料通常為細的金屬絲，加工較為困難；電爆制粉過程中，對于化學性質較為活潑的金屬，容易與電爆容器內的氧反應，造成產品不純；電爆生成的金屬粉末顆粒度小，比表面積大，活性高，難于收集。金屬鈾具有放射性和重金屬毒性，化學性質活潑，室溫下可與氧氣反應，電爆反應生成的超細鈾顆粒在氮氣中呈游離狀態，又處于能量較高的亞穩態，化學活性更高，其收集和防護是亟待解決的難題。
技術實現要素：
本發明技術解決問題：克服了現有氮化鈾粉制備技術中，超細金屬鈾粉制備工藝復雜，能耗大，粉末活性差等缺點，提出了一種電爆法制備氮化鈾的工藝，通過在高純度氮氣環境下電爆金屬鈾絲，獲得超細金屬鈾粉和氮化鈾粉的混合物，混合物進一步在高溫下氮化，即可獲得顆粒度小、活性高的氮化鈾粉末。這種電爆法制備氮化鈾的新工藝，具有能耗低、粉末質量好的優點。
本發明的主要內容包括：
一種高活性氮化鈾粉末制造工藝，其特征在于，在高純度氮氣環境下，通過電爆金屬鈾絲，使金屬鈾絲在爆炸過程中與氮氣發生化學反應，生成超細鈾粉和鈾氮化物粉的混合物，混合物在高溫下與氮氣反應，得到顆粒度小、純度高、活性好的氮化鈾。
一種高活性氮化鈾粉末制造工藝，電爆金屬鈾絲時，氮氣純度不低于99.9％，氮氣壓力通常大于大氣壓，氮氣中氧雜質含量低于100ppm。
一種高活性氮化鈾粉末制造工藝，電爆金屬鈾絲時的環境氮氣和與超細鈾粉和鈾氮化物粉混合物高溫下反應的氮氣，其同位素組成中，N-15的豐度大于99％。
一種高活性氮化鈾粉末制造工藝，通常為間歇式工藝，單批次金屬鈾絲投料量不大于2000克，保證臨界安全并預留安全裕量。
電爆容器內氧含量應低于100ppm，避免生成鈾氧化物。
電爆反應生成的超細鈾粉和鈾氮化物粉的混合物，粉末平均粒徑大于20納米小于20微米，鈾和氮總質量百分數大于99.7％的氮化鈾。超細鈾粉和鈾氮化物粉的混合物，與高純氮氣的反應發生在密閉的電爆容器內，電爆容器內氮氣壓力維持在1～2個大氣壓，混合物在200℃～600℃與高純氮氣反應，待混合物重量穩定后升溫至1300℃～1400℃穩定2小時，降溫，得到顆粒度小、純度高、活性好的氮化鈾粉，氮化鈾粉末平均粒徑小于20微米。
金屬鈾絲直徑為0.3mm～3mm，電流密度為107～109Acm-2。
原材料金屬鈾絲的制備方法為：對金屬鈾棒材進行多道次拉拔、酸洗和真空退火，得到金屬鈾絲材，將金屬鈾絲材裝入鋁管后在拉床上復合得到復合管，復合管真空退火后進行拉拔，拉拔后的復合管在強堿性溶液中洗去表面氧化膜和鋁，清洗后得到金屬鈾絲。
本發明與現有技術相比的優點在于：
(1)采用了電爆法工藝，制備的超細鈾粉和鈾氮化物粉的混合物顆粒度小，活性好，最終得到的產品氮化鈾粉顆粒度小、活性高；
(2)利用游離態超細鈾顆粒的高活性，直接與氮氣反應，得到了穩定的氮化鈾，解決了超細鈾顆粒收集和防護難題；
(3)采用鋁包殼的復合管，解決金屬鈾絲制備過程中表面損傷和容易氧化等技術問題。
附圖說明
圖1為本發明的氮化鈾粉末制備工藝流程示意。
具體實施方式
按照圖1所示工藝流程，氮化鈾制備包括鈾金屬絲電爆制得鈾粉和鈾氮化物粉混合物，鈾粉和鈾氮化物粉混合物高溫氮化得到氮化鈾兩個主要步驟。
實施例1：按照圖1所示工藝流程制備了氮化鈾，具體過程如下：
(1)將密封儲存的直徑約為0.3mm的金屬鈾絲取出后，裝入電爆實驗裝置；
(2)對電爆容器進行3次抽真空和充氮氣，所充氮氣純度為99.99％，氮氣中氧雜質含量小于10ppm；
(3)設置電爆實驗裝置電壓為40KV，電爆頻率為1次/min；
(4)啟動電爆實驗裝置，完成金屬鈾絲在氮氣環境下的電爆；
(5)對電爆實驗裝置內生成的鈾粉和鈾氮化物粉混合物進行密封收集；
(6)對密封收集的鈾粉和鈾氮化物粉混合物進行充氮和加熱，在600℃下穩定3小時后停止充氮，升溫至1300℃穩定2小時，降溫，取出即得到氮化鈾粉末產品。
實施例2：調整電爆實驗裝置電壓為45KV，電爆頻率為2次/min，同樣得到高活性氮化鈾粉末，粉末壓制燒結后芯塊密度大于90％。具體步驟如下：
(1)將密封儲存的直徑約為0.3mm的金屬鈾絲取出后，裝入電爆實驗裝置；
(2)對電爆容器進行3次抽真空和充氮氣，所充氮氣純度為99.99％，氮氣中氧雜質含量小于10ppm；
(3)設置電爆實驗裝置電壓為45KV，電爆頻率為2次/min；
(4)啟動電爆實驗裝置，完成金屬鈾絲在氮氣環境下的電爆；
(5)對電爆實驗裝置內生成的鈾粉和鈾氮化物粉混合物進行充氮和加熱，在600℃下穩定3小時后停止充氮，升溫至1300℃穩定2小時，降溫，取出即得到氮化鈾粉末產品；
(6)對氮化鈾粉進行比表面和顆粒度檢測，平均粒徑為12μm；
(7)對氮化鈾粉末壓制后燒結，所得陶瓷芯塊密度大于90％。
本發明未詳細闡述部分屬于本領域公知技術。
以上所述，僅為本發明部分具體實施方式，但本發明的保護范圍并不局限于此，任何熟悉本領域的人員在本發明揭露的技術范圍內，可輕易想到的變化或替換，都應涵蓋在本發明的保護范圍之內。