本發明的領域是使用小角度x射線散射(small?angle?x-ray?scattering，saxs)的材料納米結構分析的領域。本發明更具體地涉及基于機器學習的saxs測量數據分析模型的訓練和推理。

背景技術：

1、小角度x射線散射(saxs)是一種強大的分析技術，用于研究塊狀無序樣本的結構，諸如納米顆粒和膠體、納米復合材料、溶液中的聚合物、生物材料。

2、saxs測量被樣本散射的x射線的強度，作為散射角的函數。圖1顯示了saxs是如何工作的。在典型的實驗中，高度準直的單色x射線的波束1透射通過大約1mm厚度的樣本2。散射的x射線被收集在2維區域檢測器3上，該散射的x射線具有偏離直接透射波束的散射角的方位角強度分布(profile)。按照慣例被定義為2θ的散射角定義了“探針長度”，其被表示為d＝2π/q，其中q＝4πsin(θ)/λ，其中λ是x射線的波長(對于cu?x射線源通常為0.154nm)。以非常小的角度進行測量，典型地在0.1度至10度的范圍內，并且樣本參數可以從對作為角度的函數的樣本散射強度分布的分析中確定。

3、材料科學家習慣于通過將與介質(在分散體的情況下，介質是溶劑溶液，或者在粉末的情況下它可以是空氣)中的納米結構相關聯的理論散射模型擬合到實驗散射曲線來處理saxs測量數據。saxs分析的難點在于，事實上已經開發了大范圍的散射模型來描述各種形狀因子(與顆粒的形狀相關聯)或形狀因子的組合，潛在地與結構因子相結合來描述樣本相互作用。此外，不同的模型(和/或相關聯的結構參數)可以同樣好地擬合實驗數據。可能的模型的數量和saxs數據是低特征曲線的事實使得對于用戶來說選擇合適的模型變得復雜。

4、在此背景下，機器學習(machine?learning，ml)方法最近被用于協助用戶選擇用于分析saxs數據的最佳模型。例如，經訓練的ml分類算法可以自動提供實驗saxs測量數據與來自一大組理論散射模型的每個模型的兼容性概率。

技術實現思路

1、本發明的目的是提供一種具有提高的準確性的saxs分析輔助ml方法。為此目的，本發明涉及一種生成訓練數據集和使用該訓練數據集來執行第一小角度x射線散射saxs測量數據分析模型的機器學習的計算機實施的方法。生成訓練數據集包括以下步驟：

2、-計算1d?saxs強度分布，每個1d?saxs強度分布與介質中樣本的至少一個結構模型的變化的參數相對應；以及

3、-基于包括2d檢測器處的第一x射線波束強度分布的saxs測量實驗設置的第一集合，從所計算的1d?saxs強度分布中的每一個1d?saxs強度分布估計第一實驗1d?saxs強度分布。

4、更具體地，所述估計包括通過與和第一x射線波束強度分布相關聯的點擴展函數的卷積來涂抹(smearing)所計算的1d?saxs強度分布中的每一個1dsaxs強度分布。

5、該方法的某些優選但非限制性方面如下：

6、-saxs測量實驗設置的第一集合還包括信噪比設置，該信噪比設置包括2d檢測器的大小和2d檢測器上的波束位置，并且所述估計還包括基于信噪比設置向所計算的saxs強度分布中的每一個saxs強度分布添加噪聲；

7、-它還包括基于saxs測量實驗設置的第一集合并基于空白溶液的理論1dsaxs強度分布，確定空白溶液的實驗1d?saxs強度分布，以及從實驗1d?saxs強度分布中的每一個中減去空白溶液的實驗1d?saxs強度分布；

8、-計算與介質中的樣本的至少一個結構模型的變化的參數相對應的1dsaxs強度分布是針對多個結構模型執行的，并且第一saxs測量數據分析模型是被訓練為預測實驗saxs測量數據與多個結構模型的每個結構模型的兼容性的結構模型分類器；

9、-計算與介質中的樣本的至少一個結構模型的變化的參數相對應的1dsaxs強度分布是針對單個結構模型執行的，并且第一saxs測量數據分析模型是被訓練為基于實驗saxs測量數據預測變化參數中的至少一個的值的回歸模型；

10、-生成訓練數據集還包括將所確定的實驗saxs強度分布歸一化、變換到對數尺度和標準化的步驟；

11、-saxs測量實驗設置的第一集合還包括檢測器像素大小和樣本到檢測器的距離；

12、-saxs測量實驗設置的第一集合還包括測量時間；

13、-它還包括基于saxs測量實驗設置的第二集合確定針對所計算的1d?saxs強度分布中的每一個1d?saxs強度分布的第二實驗1d?saxs強度分布，該saxs測量實驗設置的第二集合包括在2d檢測器處的第二x射線波束強度分布，并且第一實驗1d?saxs強度分布被用于執行第一saxs測量數據分析模型的機器學習，而第二實驗1d?saxs強度分布被用于執行與saxs測量實驗設定設置的第二集合相關聯的第二saxs測量數據分析模型的機器學習。

14、本發明還涉及一種saxs測量數據分析的方法，包括以下步驟：

15、-獲得與通過saxs儀器進行的實驗測量相對應的saxs數據；以及

16、-使用根據本發明學習的第一saxs測量數據分析模型來處理所獲得的saxs數據。

17、本發明還涉及一種saxs測量數據分析的方法，包括以下步驟：

18、-獲得與通過saxs儀器進行的實驗測量相對應的saxs數據；

19、-使用根據本發明訓練的結構模型分類器來處理所獲得的saxs數據；

20、-選擇與實驗saxs測量數據具有最高兼容性的結構模型；以及

21、-使用根據本發明利用所選擇的結構模型作為單個結構模型進行訓練的回歸模型來處理所獲得的saxs數據，以確定變化的參數中的至少一個的值。

22、它還可以包括通過將所獲得的saxs數據擬合到樣本模型來確定樣本模型的參數，所述確定是基于所確定的值和所選擇的結構模型來發起的。

23、本發明還涉及一種saxs測量數據分析的方法，包括以下步驟：

24、-獲得與由具有給定的實驗設置的saxs儀器進行的實驗測量相對應的saxs數據；

25、-基于給定的實驗設置，選擇根據本發明學習的第一saxs測量數據分析模型或第二saxs測量數據分析模型；以及

26、-利用第一saxs測量數據分析或第二saxs測量數據分析中所選擇的一個來處理所獲得的saxs數據。

27、本發明還涉及一種saxs測量數據分析的方法，包括以下步驟：

28、-獲得與由具有實驗設置的saxs儀器進行的實驗測量相對應的saxs數據；

29、-使用實驗設置執行根據本發明的第一saxs測量數據分析模型的機器學習；以及

30、-利用學習后的第一saxs測量數據分析模型來處理所獲得的saxs數據。

技術特征：

1.一種生成(e1，e2)訓練數據集(41，42)和使用(e3，e31，e32)所述訓練數據集來執行第一小角度x射線散射saxs測量數據分析模型(dam)的機器學習的計算機實施的方法，其中，生成所述訓練數據集包括以下步驟：

2.根據權利要求1所述的計算機實施的方法，還包括確定針對所述第一saxs測量數據分析模型的使用邊界。

3.根據權利要求2所述的計算機實施的方法，其中，確定所述使用邊界包括評估所述第一saxs測量數據分析模型在處理與通過具有不同于所述saxs測量實驗設置的第一集合的測試實驗設置的saxs儀器進行的實驗測量相對應的saxs數據時的預測誤差。

4.根據權利要求1至3中任一項所述的計算機實施的方法，其中，所述saxs測量實驗設置的第一集合還包括信噪比設置，所述信噪比設置包括所述2d檢測器的大小和所述2d檢測器上的波束位置，并且其中，所述估計還包括基于所述信噪比設置向所計算的saxs強度分布中的每一個saxs強度分布添加噪聲。

5.根據權利要求1至4中任一項所述的計算機實施的方法，還包括基于所述saxs測量實驗設置的第一集合并基于空白溶液的理論1d?saxs強度分布，確定所述空白溶液的實驗1dsaxs強度分布，以及從實驗1d?saxs強度分布中的每一個實驗1d?saxs強度分布中減去所述空白溶液的實驗1d?saxs強度分布。

6.根據權利要求1至5中任一項所述的計算機實施的方法，其中，計算與介質中的樣本的至少一個結構模型的變化的參數相對應的1d?saxs強度分布是針對多個結構模型執行的，并且其中，所述第一saxs測量數據分析模型是被訓練為預測實驗saxs測量數據與所述多個結構模型中的每個結構模型的兼容性的結構模型分類器。

7.根據權利要求1至5中任一項所述的計算機實施的方法，其中，計算與介質中的樣本的至少一個結構模型的變化的參數相對應的1d?saxs強度分布是針對單個結構模型執行的，并且其中，所述第一saxs測量數據分析模型是被訓練為基于實驗saxs測量數據預測所述變化的參數中的至少一個的值的回歸模型。

8.根據權利要求1至7中任一項所述的計算機實施的方法，其中，生成所述訓練數據集還包括將所確定的實驗1d?saxs強度分布歸一化、變換到對數尺度和標準化的步驟。

9.根據權利要求1至8中任一項所述的計算機實施的方法，其中，所述saxs測量實驗設置的第一集合還包括檢測器像素大小和樣本到檢測器的距離。

10.根據權利要求1至9中任一項所述的計算機實施的方法，其中，所述saxs測量實驗設置的第一集合還包括測量時間。

11.根據權利要求1至10中任一項所述的計算機實施的方法，還包括基于saxs測量實驗設置的第二集合確定針對所計算的1d?saxs強度分布中的每一個的第二實驗1d?saxs強度分布，所述saxs測量實驗設置的第二集合包括在所述2d檢測器處的第二x射線波束強度分布，并且其中，所述第一實驗1dsaxs強度分布被用于執行所述第一saxs測量數據分析模型的機器學習，并且所述第二實驗1d?saxs強度分布被用于執行與所述saxs測量實驗設置的第二集合相關聯的第二saxs測量數據分析模型的機器學習。

12.一種saxs測量數據分析的方法，包括以下步驟：

13.一種saxs測量數據分析的方法，包括以下步驟：

14.根據權利要求13所述的計算機實施的方法，還包括通過將所獲得的saxs數據擬合到樣本模型來確定(f4)所述樣本模型的參數，所述確定是基于所確定的值和所選擇的結構模型來發起的。

15.一種saxs測量數據分析的方法，包括以下步驟：

16.一種saxs測量數據分析的方法，包括以下步驟：

17.一種數據處理單元，包括被配置為執行根據權利要求1至16中任一項所述的方法的處理器。

18.一種小角度x射線散射儀，包括根據權利要求17所述的數據處理單元。

19.一種計算機程序產品，包括指令，當程序由計算機執行時，所述指令致使所述計算機執行根據權利要求1至14中任一項所述的方法。

技術總結
本發明涉及一種生成(E1，E2)訓練數據集(41，42)和使用(E3，E31，E32)該訓練數據集來執行第一小角度X射線散射SAXS測量數據分析模型(DAM)的機器學習的計算機實施的方法，其中，生成訓練數據集包括以下步驟：?計算(E1)1D?SAXS強度分布，每個強度分布與介質中樣本的至少一個結構模型的變化的參數相對應；以及?基于包括2D檢測器處的第一X射線波束強度分布的SAXS測量實驗設置的第一集合，從所計算的1D?SAXS強度分布中的每一個1D?SAXS強度分布估計(E2)第一實驗1D?SAXS強度分布。所述估計包括通過與和第一X射線波束強度分布相關聯的點擴展函數的卷積來涂抹所計算的1D?SAXS強度分布中的每一個1D?SAXS強度分布。

技術研發人員：彼得·霍格霍伊,克里斯多夫·庫埃,奇亞拉·卡瓦拉里,尼古拉斯·蒙熱
受保護的技術使用者：謝諾思公司
技術研發日：
技術公布日：2025/4/28