專利名稱：一種高純度氮化硅粉體的制備方法
技術領域：
本發明涉及一種高純氮化硅粉體的制備方法。
背景技術：
氮化硅陶瓷材料具有比重輕、硬度高、熱膨脹系數低、彈性模量高、耐熱沖擊、耐腐蝕和高溫下抗蠕變性能好等特點，因而被廣泛應用于制造燃氣發動機的耐高溫部件、化學工業中的耐腐耐磨零件、以及高溫陶瓷軸承等。氮化硅粉的純度是高質量質量制品的關鍵，是高質量前涂層的決定性因素。氣相法是制備高純氮化硅的重要手段。通常采用電子級硅烷和氨氣(99. 99 )，達到反應溫度后生成了純度較高的氮化硅納米粉體，事實上，硅烷和氨除反應產生
氮化硅外，還可能進行熱分解產生微小顆粒的單質硅，將大大降低氮化硅純度。目前主要是通過控制生成單質硅的反應孕育期，縮短反應時間以避開硅單質的生成。由于過程反應的非均勻性，這種控制方法在實際操作中存在實施難度大的特點，氮化硅產物中仍然有部分單質硅雜質，產品品質難以進一步提升。

發明內容
本發明的目的在于提供一種通過急快速冷卻氮化硅的方式減少其中單質硅含量的方法，提高了氮化硅的純度。為實現上述目的，本發明采用如下的技術方案 本發明的高純度氮化硅粉體的制備方法，包括下述步驟
(1)以氮氣為載氣，將硅烷和氨氣從底部通入內壁有氮化硅襯底的垂直管式反應器， 反應器腔體長度與內徑的比為2:廣10 :1，保持反應溫度在45(T900°C，所述載氣流速為 0. 3^2. 5 L/min，硅烷流速為載氣的1(Γ50%，硅烷與氨氣的流速比例控制在1 :3 1 10 ；
(2)將上述從反應器頂部出來的含反應產物的混合物質通入液態氨中迅速冷卻， aTlOh后，蒸發除去液氨，然后將得到的粉體再次混入液態氨中配制濃度l%wt 35%wt的懸濁液，以氮氣對懸濁液進行霧化后，將其通入U型管式反應器中，溫度保持在120(Tl60(rC ； 所述懸濁液的流量控制在1 ml/min 500 ml/min ；
(3)冷卻出口所得塵氣，過濾收集，即得高純氮化硅粉體。步驟(1)中所述硅烷、氨氣、氮氣的純度均在99wt%以上。步驟(2)中所述氮氣對懸濁液進行霧化時，氣體與液體的體積比為1:0. O廣1:0. 3。步驟(3)中采用袋式過濾器進行收集粉體。本發明中所述管式垂直反應器和U型管式反應器均為耐高溫材質，內壁有氮化硅襯底的氣體混合反應容器，所述反應容器的結構設計主要目的是有益于在高溫時的氣體的混合或反應，如附圖1、2所示反應器構造示意。本發明通過采用急快速冷卻氮化硅的方式，溶解去除了單質硅，避免了單質硅微粒的生成，從而有效提高了產品氮化硅的純度，同時本發明的方法實施操作簡便，過程反應均勻，更進一步提升了產品的品質。


圖1為垂直管式反應器結構及應用工藝示意圖； 圖2為U型管式反應器結構及應用工藝示意圖。
具體實施例方式下面的實施例用于對本發明內容的進一步說明，并非對本發明實質精神的限制。實施例1
(1)用氮氣作為載氣，硅烷和氨氣從底部通入內壁有氮化硅襯底的垂直管式反應器中， 反應器中的溫度保持在500°c，反應器腔體長度為500mm，反應器腔體長度與內徑的比為5 1。氮氣流速為1. 5 L/min，硅烷流速為載氣的15%，硅烷與氨氣的流速比例(SiH4 :NH3)控制在1 :4. 5，所述硅烷的純度為電子級別，氨氣純度為99. 99%wt，所述氮氣的純度為99. 9 wt%。(2)接著將含反應產物的混合物質通入液態氨中迅速冷卻，液氨變得渾濁，證后， 于-10°C以上蒸發除去液氨，然后將得到的粉體重新混入液態氨中配制濃度15%wt的懸濁液，以氮氣對懸濁液進行霧化，懸濁液的流量lOml/min，氮氣與懸濁液的流量比為1:0. 2， 從底部引入垂直U型管式反應器中，反應器腔體中的溫度保持在1280°C，垂直U型管式反應器腔體總長為1500mm，反應器腔體長度與內徑的比為5:1。所述氮氣的純度為99. 9 wt%。(3)冷卻出口塵氣，采用袋式過濾器收集，即得99. 996%高純氮化硅粉體，其中總氧量0. 023%、含氮量38. 61%。 實施例2
(1)用氮氣作為載氣，硅烷和氨氣從底部通入內壁有氮化硅襯底的垂直管式反應器中， 反應器中的溫度保持在800°C，反應器腔體長度為500mm，反應器腔體長度與內徑的比為2 1。氮氣流速為1. 5 L/min，硅烷流速為載氣的20%，硅烷與氨氣的流速比例(SiH4 :NH3)控制在1 :7，所述硅烷的純度為電子級別，氨氣純度為99. 99%wt，所述氮氣的純度為99. 9 wt%。(2)接著將含反應產物的混合物質通入液態氨中迅速冷卻，液氨變得渾濁，證后， 蒸發除去液氨，然后將得到的粉體重新混入液態氨中配制濃度ll%wt的懸濁液，以氮氣對懸濁液進行霧化，懸濁液的流量50ml/min，氮氣與懸濁液的流量比為1 0. M，從底部引入U 型管式反應器中，反應器腔體中的溫度保持在1440°C，腔體總長為800mm，反應器腔體長度與內徑的比為2:1。所述氮氣的純度為99. 9 wt%0(3)冷卻出口塵氣，采用袋式過濾器收集，即得99. 995%高純氮化硅粉體，其中總氧量0. 027%、含氮量38. 57%。 實施例3
(1)用氮氣作為載氣，硅烷和氨氣從底部通入內壁有氮化硅襯底的垂直管式反應器中， 反應器中的溫度保持在650°C，反應器腔體長度為1000mm，反應器腔體長度與內徑的比為 10 :1。氮氣流速為2. 5 L/min，硅烷流速為載氣的20%，硅烷與氨氣的流速比例(SiH4 :NH3) 控制在1 :4，所述硅烷的純度為電子級別，氨氣純度為99. 99%wt，所述氮氣的純度為99. 9 wt%。(2)接著將含反應產物的混合物質通入液態氨中迅速冷卻，液氨變得渾濁，池后， 蒸發除去液氨，然后將得到的粉體重新混入液態氨中配制濃度30%wt的懸濁液，以氮氣對懸濁液進行霧化，懸濁液的流量200ml/min，氮氣與懸濁液的流量比為1:0. 3，從底部引入 U型管式反應器中，反應器腔體中的溫度保持在1510°C，腔體總長為1000mm，反應器腔體長度與內徑的比為10:1。所述氮氣的純度為99. 9 wt%0(3)冷卻出口塵氣，采用袋式過濾器收集，即得99. 997%高純氮化硅粉體，其中總氧量0. 021%、含氮量38. 64%ο 實施例4
(1)用氮氣作為載氣，將硅烷和氨氣從底部通入內壁有氮化硅襯底的垂直管式反應器中，反應器中的溫度保持在850°C，反應器腔體長度為1000mm，反應器腔體長度與內徑的比為5 :1。氮氣流速為0. 5 L/min，硅烷流速為載氣的40%，硅烷與氨氣的流速比例(SiH4 :NH3) 控制在1 :10，所述硅烷的純度為電子級別，氨氣純度為99. 99%wt，所述氮氣的純度為99. 9 wt%。(2)接著將含反應產物的混合物質通入液態氨中迅速冷卻，液氨變得渾濁，他后， 提高溫度蒸發除去液氨，然后將得到的粉體重新混入液態氨中配制濃度5%wt的懸濁液，以氮氣對懸濁液進行霧化，懸濁液的流量400ml/min，氮氣與懸濁液的流量比為1:0. 06，霧化后，從底部一端口引入垂直U型管式反應器中，反應器腔體中的溫度保持在1510°C，腔體總長為1500mm，反應器腔體長度與內徑的比為5 :1。所述氮氣的純度為99. 9 wt%。(3)冷卻出口塵氣，采用袋式過濾器收集，即得99. 995%高純氮化硅粉體，其中總氧量0. 023%、含氮量38. 55%。
權利要求
1 一種高純度氮化硅粉體的制備方法，其特征在于包括下述步驟(1)以氮氣為載氣，將硅烷和氨氣從底部通入內壁有氮化硅襯底的垂直管式反應器， 反應器腔體長度與內徑的比為2:廣10 :1，保持反應溫度在45(T900°C，所述載氣流速為 0. 3^2. 5 L/min，硅烷流速為載氣的1(Γ50%，硅烷與氨氣的流速比例控制在1 :3 1 10 ；(2)將上述從反應器頂部出來的含反應產物的混合物質通入液態氨中迅速冷卻， aTlOh后，蒸發除去液氨，然后將得到的粉體再次混入液態氨中配制濃度l%wt 35%wt的懸濁液，以氮氣對懸濁液進行霧化后，將其通入U型管式反應器中，溫度保持在120(Tl60(rC ； 所述懸濁液的流量控制在1 ml/min 500 ml/min ；(3)冷卻出口所得塵氣，過濾收集，即得高純氮化硅粉體。
2.如權利要求1所述的高純度氮化硅粉體的制備方法，其特征在于步驟(1)中所述硅烷、氨氣、氮氣的純度均在99wt%以上。
3.如權利要求1所述的高純度氮化硅粉體的制備方法，其特征在于步驟(2)中所述氮氣對懸濁液進行霧化時，氣體與液體的流量比為1:0.0廣1:0. 3。
4.如權利要求1所述的高純度氮化硅粉體的制備方法，其特征在于步驟(3)中采用袋式過濾器進行收集粉體。
全文摘要
本發明公開了一種高純度氮化硅粉體的制備方法，其包括步驟(1)以氮氣為載氣，將硅烷和氨氣從底部通入內壁有氮化硅襯底的垂直管式反應器，保持反應溫度在450~900℃；(2)將上述混合物質通入液態氨中迅速冷卻，蒸發除去液氨，將得到的粉體再次混入液態氨中配制懸濁液，以氮氣對懸濁液進行霧化后通入U型管式反應器，溫度保持在1200~1600℃；(3)冷卻出口所得塵氣，過濾收集即得高純氮化硅粉體。本發明通過采用急快速冷卻氮化硅的方式，溶解去除了單質硅，避免了單質硅微粒的生成，從而有效提高了產品氮化硅的純度，同時本發明的方法實施操作簡便，過程反應均勻，更進一步提升了產品的品質。
文檔編號C01B21/068GK102502536SQ201110341838
公開日2012年6月20日 申請日期2011年11月3日 優先權日2011年11月3日
發明者林永興, 汪思保 申請人:合肥摩凱新材料科技有限公司