本發明屬于六氟化硫高效降解及資源化利用，具體涉及一種雙級式介質阻擋放電活化sf6合成cf4的方法和裝置。

背景技術：

1、六氟化硫(sf6)氣體無色、無味、無毒、不可燃，是一種人工合成的氟化物，具有卓越的電氣絕緣和滅弧性能，常用于電氣絕緣設備中。近年來，隨著電力行業的迅速發展，sf6使用量逐年增加，但每年電力系統因設備維護和更換會導致大量sf6氣體外排，由于其分子結構為八面體排布、極其穩定，難以在大氣中自然降解，其又作為一種強溫室氣體，溫室效應潛能值為co2的23500倍，且隨著雙碳政策的提出，對sf6降解處理已然勢在必行。

2、目前，對sf6降解處理主要包括：熱催化降解法、光催化降解法以及等離子體降解法，等離子體降解法利用等離子體中的高能電子和活性粒子等有效活性物質與sf6氣體分子發生碰撞，能在短時間內使其解離。根據等離子體產生方式的不同可分為射頻放電、電子束放電、微波放電和介質阻擋放電等離子體等，介質阻擋放電等離子體利用電極和絕緣介質不斷發生放電擊穿和阻擋從而產生大量活性物質，其作為一種低溫等離子體，具有裝置便捷靈活、反應條件溫和、易于控制、能效較高以及操作安全可靠等諸多優點，被廣泛用于處理廢氣。

3、近年來，四氟化碳(cf4)廣泛應用于各電子工業中，如半導體制造和制冷等領域，傳統合成cf4法普遍具備反應條件苛刻、效率低、能耗大以及成本高等問題。目前，制備cf4方法主要有烷烴直接氟化法、氟碳直接合成法和氫氟甲烷氟化法等。烷烴直接氟化法是工業中最早用來制備氟代烷烴，目前工藝較為成熟、操作簡單，但反應過程難以控制，產物復雜，收率低。氟碳直接合成法是利用碳與氟氣發生反應，雖然產率較高，但存在較大的安全風險，需要用一些特殊手段來控制反應條件。氫氟甲烷氟化法合成cf4工藝簡單，但合成成本較大，難以規模化應用。上述這些方法存在反應條件苛刻、產率低、成本較高和安全問題，目前，亟需一種安全可靠、反應條件溫和、產率高、效率高和成本較低的綠色合成技術來解決此類問題。

技術實現思路

1、基于上述現有技術，本發明提供了一種雙級式介質阻擋放電活化sf6合成cf4的方法和裝置，本發明不僅可以實現co2、sf6兩種溫室氣體同時降解，減少溫室效應的危害，同時可以合成cf4電子特氣，實現了sf6氟資源化利用和cf4高價值氣體的制備，本發明可為sf6資源化利用、co2處理以及cf4電子特氣合成提供一種新思路。

2、實現本發明上述目的所采用的技術方案為：

3、一種雙級式介質阻擋放電活化sf6合成cf4的方法，其特征在于包括如下步驟：

4、s1、將背景氣體和六氟化硫氣體通入一級dbd等離子體反應器中，背景氣體被電離產生等離子體，六氟化硫氣體經等離子體活化后被電離成氟原子和低氟硫化物，產生的氟原子和低氟硫化物與氧以及二氧化硅進一步反應，生成含氟小分子；

5、s2、隨后步驟s1產生含氟小分子進入到與一級dbd等離子體反應器連接的二級ddb等離子體反應器中，同時向二級dbd等離子體反應器中通入二氧化碳氣體，在等離子體作用下低氟硫化物與二氧化碳發生反應，生成四氟化碳氣體。

6、進一步，所述的背景氣體為惰性氣體。

7、進一步，所述步驟s1中，在一級dbd等離子體反應器內的放電區域填充催化劑γ-al2o3。

8、進一步，所述步驟s2中，先將從二級dbd等離子體反應器出口流出的含四氟化碳的混合氣體進行一級冷凝，將含氟酸性廢氣冷凝成液態，隨后將剩余的混合氣體進行二級冷凝，將生成的四氟化碳氣體冷凝成液態，并收集液態四氟化碳。

9、進一步，所述的一級冷凝的冷凝溫度為-60～-50℃，二級冷凝的冷凝溫度-150～-130℃。

10、一種雙級式介質阻擋放電活化sf6合成cf4的裝置，包括六氟化硫供氣單元、背景氣體供氣單元、一級dbd等離子體反應器、二級dbd等離子體反應器、二氧化碳供氣單元、一級冷凝單元和二級冷凝單元，六氟化硫供氣單元和背景氣體供氣單元分別與一級dbd等離子體反應器入口連通，一級dbd等離子體反應器出口和二氧化碳供氣單元分別與二級dbd等離子體反應器入口連接，二級dbd等離子體反應器出口與一級冷凝單元入口連接，一級冷凝單元的氣體出口與二級冷凝單元入口連接。

11、還包括氣體混配器，六氟化硫供氣單元包括六氟化硫氣瓶、第一供氣支管和第一減壓閥，第一供氣支管的上游端與六氟化硫氣瓶連接，第一減壓閥安裝于第一供氣支管上，背景氣體供氣單元包括背景氣體氣瓶、第二供氣支管和第二減壓閥，第二供氣支管的上游端與背景氣體氣瓶連接，第二減壓閥安裝于第二供氣支管上，第一供氣支管和第二供氣支管的下游端分別與氣體混配器連接，氣體混配器出口與一級dbd等離子體反應器入口連接。

12、所述的二氧化碳供氣單元包括二氧化碳氣瓶、第三供氣支管和第三減壓閥，第三供氣支管的上游端與二氧化碳氣瓶連接，第三減壓閥安裝于第三供氣支管上，第三供氣支管的下游端與二級dbd等離子體反應器入口連接。

13、所述的一級冷凝單元包括一級冷凝器，一級冷凝器包括第一氣體出口和第一液體出口，二級冷凝單元包括二級冷凝器，二級冷凝器包括第二氣體出口和第二液體出口，二級dbd等離子體反應器出口與一級冷凝器入口連接，第一氣體出口與二級冷凝器入口連接。

14、所述的二級冷凝單元還包括cf4收集罐，第二液體出口與cf4收集罐連接。

15、所述的一級冷凝器中的冷凝介質為乙二醇水溶液，二級冷凝器中的冷凝介質為液氮。

16、還包括尾氣處理單元，尾氣處理單元包括堿液處理池和尾氣管，尾氣管的兩端分別與堿液處理池和第二氣體出口連接。

17、與現有技術相比，本發明的優點與有益效果在于：

18、1、本發明提出了一種雙級式dbd等離子體活化降解sf6并通入co2氣體合成cf4的方法，第一級dbd等離子反應器將sf6分子進行降解，將sf6分子分解為氟原子和其他低氟硫小分子，這一步驟不僅實現了sf6的有效降解，還為后續的cf4合成提供了必要的氟源。第二級dbd等離子反應器以co2為碳源，與一級反應產生的含氟小分子發生反應生成cf4氣體，含cf4氣體的混合氣體經過一級冷凝處理，將部分含氟酸性廢氣小分子冷凝成液態，隨后將剩余的混合氣體進行二級冷凝，將cf4氣體冷凝成液態并收集，實現了產物的高效分離和純化，一些未參與反應的酸性氣體經堿液吸收池處理，可減少對環境產生危害。

19、2、本發明通過采用雙級式dbd反應結構，不僅實現了sf6高效降解，同時顯著提高了cf4的合成速率。本發明不僅可以解決傳統cf4制備方法中存在的局限性和缺點，還為sf6的氟源利用、co2溫室氣體的處理以及高價值化學品的合成提供了全新的途徑。

20、3、本發明該方法不僅可以實現sf6完全降解，并以sf6為氟源，co2為碳源，在等離子體作用下發生反應合成半導體制造中具有高價值cf4電子特氣，不僅解決了sf6難以處理的問題，同時利用其氟資源結合co2合成cf4，變廢為寶。

21、4、本發明采用雙級式dbd反應結構，兩個反應裝置放電條件不同，能分別獨立放電，分級處理的方式有助于更有效地控制反應過程，提高產物的純度和收率。

22、5、本發明在第一級等離子反應器填充γ-al2o3能實現sf6完全降解，使其有更多的低氟硫化物與二級反應管中的co2發生反應生成cf4。