技術領域：
本發明涉及復合材料領域，具體的涉及一種耐高溫低熱膨脹系數的鋁基/pmos基復合層狀材料的制備方法。
背景技術：
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在全世界要求節能環保的形勢下，汽車工業向著低能耗、輕量化方向快速發展。以鋁代鋼是汽車輕量化方面一項重要的措施，鋁合金材料不僅密度小，具有優異的耐腐蝕性、可焊接性能、吸能防震性能、成型性能和良好的表面處理性能等特點，而且易于回收再利用，是汽車工業實現減重、節能、環保和安全的首選材料。汽車上應用的鋁部件主要為發動機和傳動裝置、熱交換器、輪轂、車底盤和懸吊件、防護罩和車體結構件等。向鋁中添加mg、si、cu、zn、ni等元素配以適當的生產工藝可以獲得高強度的鋁合金材料，現在車用鋁合金的強度可以達到500mpa以上，跟高強鋼(力學性能在500～700mpa)相差不多，所以鋁合金材料具有更高的比強度。有文獻指出，在等強度設計條件下，使用鋁合金制造的車輛，可使發動機氣缸體和氣缸蓋減重30％～40％，全鋁車身比鋼車身輕40％以上，鋁合金車輪減重達50％左右。
al-mg-si-cu合金是在al-mg-si合金的基礎上發展起來的，相對于al-mg-si合金具有優良的力學性能，在抗蝕性和成形性等方面也表現出良好綜合性能，可以高速擠壓成結構復雜、薄壁、中空的各種型材或鍛造成結構復雜的鍛件。但是其耐高溫性能以及熱膨脹性能有待提高，且耐化學腐蝕性能差。
有機硅是一種無機有機雜化材料，兼具無機材料和有機聚合物的特性，例如耐高溫性能好，又具有良好的耐候、耐臭氧、抗電弧、電器絕緣性、耐化學品腐蝕等性能，但是在500℃以上的應用環境中很難兼顧良好的耐高溫性能與方便的室溫固化性能。
技術實現要素：
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本發明的目的是提供一種耐高溫低熱膨脹系數的鋁基/pmos基復合層狀材料的制備方法，工藝條件溫和，易于操作，制得的材料耐磨性能好，強度大，耐高溫和熱膨脹性能優異。
為實現上述目的，本發明采用以下技術方案：
一種耐高溫低熱膨脹系數的鋁基/pmos基復合層狀材料的制備方法，包括以下步驟：
(1)將pmos、催化劑、莫來石粉體，si3n4粉末加入到三輥研磨機中研磨混合，然后轉移至模具中，在室溫條件下固化處理2-6h，然后在200-700℃下熱處理2-6h，制得pmos/莫來石/si3n4雜化材料；
(2)將al錠、cu錠、mg錠、si塊、x組元按比例進行配置，在真空爐中，750-950℃、真空度≤10-2pa的條件下進行熔煉，制得al-cu-mg-si-x合金坯錠，然后對其進行氣霧化制粉得到al-cu-mg-si-x霧化粉末；
(3)將上述制得的al-cu-mg-si-x霧化粉末和si3n4粉末加入到三輥研磨機中研磨混合均勻，并將混合好的si3n4/al-cu-mg-si-x粉末在壓力100-200mpa，保壓時間為10-30min的條件下進行冷靜壓成型，將冷等靜壓后的坯錠裝入金屬包套內，420-560℃下進行真空除氣30-90min，然后對真空除氣后的坯錠進行擠壓成型，然后對擠壓成型后的坯料進行固溶時效處理強化，得到鋁基復合材料；
(4)將上述制得的pmos/莫來石/si3n4雜化材料、鋁基復合材料、pmos/莫來石/si3n4雜化材料復合制得層狀材料，層與層之間采用粘合層材料粘結而成，制得的層狀材料在200-400℃熱處理，制得鋁基/pmos基復合層狀材料；
其中，步驟(2)中，所述x組元為fe、ni、ag、fe-ni、fe-ag、ni-ag、fe-al、ni-al中的一種。
作為上述技術方案的優選，步驟(1)中，所述催化劑為二月桂酸二丁基錫。
作為上述技術方案的優選，步驟(1)中，所述pmos、催化劑、莫來石粉體，si3n4粉末的質量比為(5-8)：(0.05-0.1)：1:1。
作為上述技術方案的優選，步驟(2)中，所述al錠、cu錠、mg錠、si塊、x組元按重量百分比計，其含量分別為：cu3.0-6.0％，mg0.8-1.8％，si16-25％，x0.1-7％，余量為al。
作為上述技術方案的優選，步驟(2)中，所述氣霧化制粉的條件為：al-cu-mg-si-x合金坯錠的溫度為750-950℃，保溫時間為10-15min，氣霧化澆注溫度為750-950℃，霧化時的保護氣氛為氮氣、氬氣、氦氣中的一種。
作為上述技術方案的優選，步驟(3)中，所述si3n4的粒徑大小為1-5μm，其表面涂覆一層銅薄膜，銅薄膜的厚度為2-8nm。
作為上述技術方案的優選，步驟(4)中，層狀材料中，pmos/莫來石/si3n4雜化材料、鋁基復合材料、pmos/莫來石/si3n4雜化材料的厚度分別為(1-2)mm：5mm：(1-2)mm。
作為上述技術方案的優選，步驟(4)中，所述粘合層材料以重量份計，由氧化鋁粉末1-2份、納米氮化硅6-11份、硅酸鈉溶液35-50份組成。
作為上述技術方案的優選，步驟(3)中，所述固溶時效處理的條件為：固溶溫度為450-520℃，保溫時間為1-3h；水冷，水溫為20-30℃，時效溫度為160-220℃，保溫時間為2-10h。
作為上述技術方案的優選，步驟(3)中，所述擠壓成型的條件為：擠壓坯料加熱溫度為420-520℃，擠壓模具溫度為400-500℃，擠壓比為(10-30)：1。
有機硅是一種無機-有機雜化材料，兼具無機材料和有機聚合物的特性，例如耐高溫性能好，又具有良好的耐候、耐臭氧、抗電弧、電器絕緣性、耐化學品腐蝕等性能，但是在500℃以上的應用環境中很難兼顧良好的耐高溫性能與方便的室溫固化性能。聚甲氧基有機硅樹脂(pmos)，其分子鏈上大量的甲氧基在室溫下通過水解縮合反應生成高交聯網絡結構，為了提高其耐高溫和熱膨脹性能，本發明采用莫來石和氮化硅對其進行改性，莫來石隨著溫度的升高會有所生長，其與氮化硅均勻的分散在pmos中，有效改善了pmos的熱膨脹和耐高溫性能。
al-cu-mg-si材料具有比重低、強度高、容易塑性加工，熱膨脹系數小、震動小等綜合性能，但是目前的al-cu-mg-si材料的室溫強度僅為300-400mpa，高溫強度在200mpa左右，為了進一步提高其強度和熱膨脹性能，本發明在al-cu-mg-si材料中加入適量的fe、ni或ag，其在合金材料中可以通過形成alfe、alfeni相，有效提高了材料的耐熱性能，而si3n4的加入有效提高了材料的硬度，從而提高了材料的耐磨性能。
本發明具有以下有益效果：
(1)本發明在al-cu-mg-si合金材料中加入一定量的fe、ni或ag元素以及si3n4顆粒，有效改善材料強度和熱膨脹系數的同時還提高了材料的耐磨性能，而且本發明在保證材料力學性能的前提下有小提高了si的含量，使得材料的線膨脹系數大大降低；
(2)本發明制得的鋁基復合材料中，al-cu-mg-si-x的體積分數為90-99.9％，si3n4的體積分數為0.1-10％，所述材料中si顆粒和耐熱相尺寸不大于5μm，材料密度為2.72-2.85g/cm3；
(3)層狀材料中的pmos/莫來石/si3n4雜化材料，電絕緣性能好，耐化學品腐蝕性能優異，在其制備過程中，隨著溫度的升高，pmos/莫來石/si3n4雜化材料中的有機硅基體發生降解，莫來石晶體生長，材料的無機化使得整個雜化材料體系融為一體，材料陶瓷化，導致材料的沖擊強度升高，且該材料耐磨性能優異。
具體實施方式：
為了更好的理解本發明，下面通過實施例對本發明進一步說明，實施例只用于解釋本發明，不會對本發明構成任何的限定。
實施例1
一種耐高溫低熱膨脹系數的鋁基/pmos基復合層狀材料的制備方法，包括以下步驟：
(1)將pmos、催化劑、莫來石粉體，si3n4粉末加入到三輥研磨機中研磨混合，然后轉移至模具中，在室溫條件下固化處理2h，然后在200℃下熱處理2h，制得pmos/莫來石/si3n4雜化材料；其中，pmos、催化劑、莫來石粉體，si3n4粉末的質量比為5：0.05：1:1；
(2)將al錠、cu錠、mg錠、si塊、fe組元按比例進行配置，在真空爐中，750℃、真空度≤10-2pa的條件下進行熔煉，制得al-cu-mg-si-fe合金坯錠，然后對其進行氣霧化制粉得到al-cu-mg-si-fe霧化粉末；其中，所述al錠、cu錠、mg錠、si塊、fe組元按重量百分比計，其含量分別為：cu3.0％，mg0.8％，si16％，fe0.1％，余量為al；所述氣霧化制粉的條件為：al-cu-mg-si-fe合金坯錠的溫度為750℃，保溫時間為10min，氣霧化澆注溫度為750℃，霧化時的保護氣氛為氮氣；
(3)將上述制得的al-cu-mg-si-fe霧化粉末和si3n4粉末加入到三輥研磨機中研磨混合均勻，并將混合好的si3n4/al-cu-mg-si-fe粉末在壓力100mpa，保壓時間為10min的條件下進行冷靜壓成型，將冷等靜壓后的坯錠裝入金屬包套內，420℃下進行真空除氣30min，然后對真空除氣后的坯錠進行擠壓成型，然后對擠壓成型后的坯料進行固溶時效處理強化，得到鋁基復合材料；其中，si3n4的粒徑大小為1μm，其表面涂覆一層銅薄膜，銅薄膜的厚度為2nm；固溶時效處理的條件為：固溶溫度為450℃，保溫時間為1h；水冷，水溫為20-30℃，時效溫度為160℃，保溫時間為2h；擠壓成型的條件為：擠壓坯料加熱溫度為420℃，擠壓模具溫度為400℃，擠壓比為10：1；
(4)將上述制得的pmos/莫來石/si3n4雜化材料、鋁基復合材料、pmos/莫來石/si3n4雜化材料復合制得層狀材料，層與層之間采用粘合層材料粘結而成，制得的層狀材料在200℃熱處理，制得鋁基/pmos基復合層狀材料；其中，層狀材料中，pmos/莫來石/si3n4雜化材料、鋁基復合材料、pmos/莫來石/si3n4雜化材料的厚度分別為1mm：5mm：1mm；粘合層材料以重量份計，由氧化鋁粉末1份、納米氮化硅6份、硅酸鈉溶液35份。
實施例2
一種耐高溫低熱膨脹系數的鋁基/pmos基復合層狀材料的制備方法，包括以下步驟：
(1)將pmos、催化劑、莫來石粉體，si3n4粉末加入到三輥研磨機中研磨混合，然后轉移至模具中，在室溫條件下固化處理6h，然后在700℃下熱處理6h，制得pmos/莫來石/si3n4雜化材料；其中，pmos、催化劑、莫來石粉體，si3n4粉末的質量比為8：0.1：1:1；
(2)將al錠、cu錠、mg錠、si塊、ni組元按比例進行配置，在真空爐中，950℃、真空度≤10-2pa的條件下進行熔煉，制得al-cu-mg-si-ni合金坯錠，然后對其進行氣霧化制粉得到al-cu-mg-si-ni霧化粉末；其中，所述al錠、cu錠、mg錠、si塊、ni組元按重量百分比計，其含量分別為：cu6.0％，mg1.8％，si25％，ni7％，余量為al；所述氣霧化制粉的條件為：al-cu-mg-si-ni合金坯錠的溫度為950℃，保溫時間為15min，氣霧化澆注溫度為950℃，霧化時的保護氣氛為氮氣；
(3)將上述制得的al-cu-mg-si-ni霧化粉末和si3n4粉末加入到三輥研磨機中研磨混合均勻，并將混合好的si3n4/al-cu-mg-si-ni粉末在壓力200mpa，保壓時間為30min的條件下進行冷靜壓成型，將冷等靜壓后的坯錠裝入金屬包套內，560℃下進行真空除氣90min，然后對真空除氣后的坯錠進行擠壓成型，然后對擠壓成型后的坯料進行固溶時效處理強化，得到鋁基復合材料；其中，si3n4的粒徑大小為5μm，其表面涂覆一層銅薄膜，銅薄膜的厚度為8nm；固溶時效處理的條件為：固溶溫度為520℃，保溫時間為3h；水冷，水溫為20-30℃，時效溫度為220℃，保溫時間為10h；擠壓成型的條件為：擠壓坯料加熱溫度為520℃，擠壓模具溫度為500℃，擠壓比為30：1；
(4)將上述制得的pmos/莫來石/si3n4雜化材料、鋁基復合材料、pmos/莫來石/si3n4雜化材料復合制得層狀材料，層與層之間采用粘合層材料粘結而成，制得的層狀材料在400℃熱處理，制得鋁基/pmos基復合層狀材料；其中，層狀材料中，pmos/莫來石/si3n4雜化材料、鋁基復合材料、pmos/莫來石/si3n4雜化材料的厚度分別為1mm：5mm：1mm；粘合層材料以重量份計，由氧化鋁粉末2份、納米氮化硅11份、硅酸鈉溶液50份。
實施例3
一種耐高溫低熱膨脹系數的鋁基/pmos基復合層狀材料的制備方法，包括以下步驟：
(1)將pmos、催化劑、莫來石粉體，si3n4粉末加入到三輥研磨機中研磨混合，然后轉移至模具中，在室溫條件下固化處理3h，然后在300℃下熱處理3h，制得pmos/莫來石/si3n4雜化材料；其中，pmos、催化劑、莫來石粉體，si3n4粉末的質量比為5：0.07：1:1；
(2)將al錠、cu錠、mg錠、si塊、ag組元按比例進行配置，在真空爐中，800℃、真空度≤10-2pa的條件下進行熔煉，制得al-cu-mg-si-ag合金坯錠，然后對其進行氣霧化制粉得到al-cu-mg-si-ag霧化粉末；其中，所述al錠、cu錠、mg錠、si塊、ag組元按重量百分比計，其含量分別為：cu4.0％，mg1.1％，si18％，ag1.5％，余量為al；所述氣霧化制粉的條件為：al-cu-mg-si-ag合金坯錠的溫度為800℃，保溫時間為10min，氣霧化澆注溫度為800℃，霧化時的保護氣氛為氬氣；
(3)將上述制得的al-cu-mg-si-ag霧化粉末和si3n4粉末加入到三輥研磨機中研磨混合均勻，并將混合好的si3n4/al-cu-mg-si-ag粉末在壓力150mpa，保壓時間為15min的條件下進行冷靜壓成型，將冷等靜壓后的坯錠裝入金屬包套內，460℃下進行真空除氣40min，然后對真空除氣后的坯錠進行擠壓成型，然后對擠壓成型后的坯料進行固溶時效處理強化，得到鋁基復合材料；其中，si3n4的粒徑大小為2μm，其表面涂覆一層銅薄膜，銅薄膜的厚度為4nm；固溶時效處理的條件為：固溶溫度為470℃，保溫時間為1.5h；水冷，水溫為20-30℃，時效溫度為180℃，保溫時間為4h；擠壓成型的條件為：擠壓坯料加熱溫度為450℃，擠壓模具溫度為450℃，擠壓比為15：1；
(4)將上述制得的pmos/莫來石/si3n4雜化材料、鋁基復合材料、pmos/莫來石/si3n4雜化材料復合制得層狀材料，層與層之間采用粘合層材料粘結而成，制得的層狀材料在300℃熱處理，制得鋁基/pmos基復合層狀材料；其中，層狀材料中，pmos/莫來石/si3n4雜化材料、鋁基復合材料、pmos/莫來石/si3n4雜化材料的厚度分別為2mm：5mm：2mm；粘合層材料以重量份計，由氧化鋁粉末1.5份、納米氮化硅7份、硅酸鈉溶液40份。
實施例4
一種耐高溫低熱膨脹系數的鋁基/pmos基復合層狀材料的制備方法，包括以下步驟：
(1)將pmos、催化劑、莫來石粉體，si3n4粉末加入到三輥研磨機中研磨混合，然后轉移至模具中，在室溫條件下固化處理4h，然后在400℃下熱處理4h，制得pmos/莫來石/si3n4雜化材料；其中，pmos、催化劑、莫來石粉體，si3n4粉末的質量比為6：0.07：1:1；
(2)將al錠、cu錠、mg錠、si塊、fe-ni組元按比例進行配置，在真空爐中，850℃、真空度≤10-2pa的條件下進行熔煉，制得al-cu-mg-si-fe-ni合金坯錠，然后對其進行氣霧化制粉得到al-cu-mg-si-fe-ni霧化粉末；其中，所述al錠、cu錠、mg錠、si塊、fe-ni組元按重量百分比計，其含量分別為：cu5.0％，mg1.4％，si20％，fe-ni3％，余量為al；所述氣霧化制粉的條件為：al-cu-mg-si-fe-ni合金坯錠的溫度為800℃，保溫時間為15min，氣霧化澆注溫度為850℃，霧化時的保護氣氛為氬氣；
(3)將上述制得的al-cu-mg-si-fe-ni霧化粉末和si3n4粉末加入到三輥研磨機中研磨混合均勻，并將混合好的si3n4/al-cu-mg-si-fe-ni粉末在壓力150mpa，保壓時間為15min的條件下進行冷靜壓成型，將冷等靜壓后的坯錠裝入金屬包套內，500℃下進行真空除氣60min，然后對真空除氣后的坯錠進行擠壓成型，然后對擠壓成型后的坯料進行固溶時效處理強化，得到鋁基復合材料；其中，si3n4的粒徑大小為3μm，其表面涂覆一層銅薄膜，銅薄膜的厚度為5nm；固溶時效處理的條件為：固溶溫度為480℃，保溫時間為2h；水冷，水溫為20-30℃，時效溫度為200℃，保溫時間為6h；擠壓成型的條件為：擠壓坯料加熱溫度為500℃，擠壓模具溫度為450℃，擠壓比為15：1；
(4)將上述制得的pmos/莫來石/si3n4雜化材料、鋁基復合材料、pmos/莫來石/si3n4雜化材料復合制得層狀材料，層與層之間采用粘合層材料粘結而成，制得的層狀材料在300℃熱處理，制得鋁基/pmos基復合層狀材料；其中，層狀材料中，pmos/莫來石/si3n4雜化材料、鋁基復合材料、pmos/莫來石/si3n4雜化材料的厚度分別為1mm：5mm：1mm；粘合層材料以重量份計，由氧化鋁粉末1.5份、納米氮化硅8份、硅酸鈉溶液40份。
實施例5
一種耐高溫低熱膨脹系數的鋁基/pmos基復合層狀材料的制備方法，包括以下步驟：
(1)將pmos、催化劑、莫來石粉體，si3n4粉末加入到三輥研磨機中研磨混合，然后轉移至模具中，在室溫條件下固化處理5h，然后在600℃下熱處理5h，制得pmos/莫來石/si3n4雜化材料；其中，pmos、催化劑、莫來石粉體，si3n4粉末的質量比為7：0.08：1:1；
(2)將al錠、cu錠、mg錠、si塊、ni-ag組元按比例進行配置，在真空爐中，900℃、真空度≤10-2pa的條件下進行熔煉，制得al-cu-mg-si-ni-ag合金坯錠，然后對其進行氣霧化制粉得到al-cu-mg-si-ni-ag霧化粉末；其中，所述al錠、cu錠、mg錠、si塊、ni-ag組元按重量百分比計，其含量分別為：cu5.0％，mg1.6％，si21％，ni-ag5％，余量為al；所述氣霧化制粉的條件為：al-cu-mg-si-ni-ag合金坯錠的溫度為900℃，保溫時間為10min，氣霧化澆注溫度為900℃，霧化時的保護氣氛為氦氣；
(3)將上述制得的al-cu-mg-si-ni-ag霧化粉末和si3n4粉末加入到三輥研磨機中研磨混合均勻，并將混合好的si3n4/al-cu-mg-si-ni-ag粉末在壓力150mpa，保壓時間為25min的條件下進行冷靜壓成型，將冷等靜壓后的坯錠裝入金屬包套內，530℃下進行真空除氣70min，然后對真空除氣后的坯錠進行擠壓成型，然后對擠壓成型后的坯料進行固溶時效處理強化，得到鋁基復合材料；其中，si3n4的粒徑大小為4μm，其表面涂覆一層銅薄膜，銅薄膜的厚度為6nm；固溶時效處理的條件為：固溶溫度為500℃，保溫時間為2h；水冷，水溫為20-30℃，時效溫度為200℃，保溫時間為8h；擠壓成型的條件為：擠壓坯料加熱溫度為500℃，擠壓模具溫度為450℃，擠壓比為25：1；
(4)將上述制得的pmos/莫來石/si3n4雜化材料、鋁基復合材料、pmos/莫來石/si3n4雜化材料復合制得層狀材料，層與層之間采用粘合層材料粘結而成，制得的層狀材料在300℃熱處理，制得鋁基/pmos基復合層狀材料；其中，層狀材料中，pmos/莫來石/si3n4雜化材料、鋁基復合材料、pmos/莫來石/si3n4雜化材料的厚度分別為2mm：5mm：2mm；粘合層材料以重量份計，由氧化鋁粉末1.5份、納米氮化硅9份、硅酸鈉溶液45份。
對比例1
鋁基復合材料中不包含fe元素，其他制備條件和實施例1相同。
對比例2
鋁基復合材料中不包含si3n4粉末，其他制備條件和實施例1相同。
對比例3
雜化材料中不添加si3n4粉末，其他制備條件和實施例1相同。
對比例4
粘合劑中不包含si3n4粉末，其他制備條件和實施例1相同。
對比例5
鋁基復合材料中的si3n4粉末表面未涂覆一層銅膜，其他制備條件和實施例1相同。
對比例6
復合層狀材料不進行熱處理，其他制備條件和實施例1相同。
對上述制得的復合層狀材料進行性能測試。
1、熱膨脹性能
dil402pc型熱膨脹儀(德國netzsch公司)測試材料的熱膨脹性能。
2、拉伸強度
材料室溫抗拉強度的測試在wdw3200微機控制電子萬能試驗機上進行，拉伸速率1.0mm/min。試驗采用棒狀試樣。
高溫拉伸性能在gleeble-2000和mts810陶瓷高溫性能試驗系統上進行。首先把試樣加熱到預定溫度，保溫10min，然后進行高溫拉伸試驗。
測試結果如表1所示：
表1
3、耐磨性測試
摩擦系數測試實驗條件為摩擦對偶gcr12，附加載荷為100n，轉速250轉/分鐘，耐磨性實驗條件為摩擦對偶gcr12，附加載荷為600n，轉速60轉/分鐘，測試時間20min。
本發明制得的材料的摩擦系數為0.20-0.36，磨損量為14.5-23.6mg。
從上述數據可以看出，在鋁基復合材料中添加fe、ag、ni等元素，并添加si3n4粉末可以有效提高材料的耐高溫性能和熱膨脹性能，在雜化材料中添加si3n4粉末也可以改善材料的耐高溫性能。