本發明屬于電子陶瓷及其制造領域，涉及在微波頻段使用的諧振器、濾波器、介質天線、介質導波回路等微波元器件的介電陶瓷材料的制備方法。

背景技術：

微波介質材料是指應用于微波頻段(300MHz～300GHz)電路中作為介質并完成一種或多種功能的陶瓷，主要用于制備諧振器、濾波器、介質天線、介質導波回路等微波元器件。近年來，隨著微波元器件不斷向低成本化、小型化以及輕量化方向發展，要求微波介質材料必須具有優良的微波介電性能(高的Q×f值，適中的介電常數、近零的τ_f值)、低的生產成本、低的密度。目前商用的微波介質陶瓷材料雖然具有優異的性能，如Ba(Zn_1/3Nb_2/3)O₃，Ba(Mg_1/3Nb_2/3)O₃，Ba(Y_1/2Ta_1/2)O₃，但是高的燒結溫度和密度，昂貴的生產原料限制了其在商業上的進一步應用。因此，選用低價格的生產原料制備出低成本、低燒結溫度的微波介質材料已經是大勢所趨。但是尋找符合以上標準的材料的困難很大，所以有一部分科研工作者在已有的微波介電性能優良的材料體系中尋找低成本、低密度的材料進行降溫處理來達到目的。目前最常用的降低燒結溫度的方法主要有以下三種：(1)添加燒結助劑；(2)使用超細粉體；(3)使用低熔點的原料。但是添加燒結助劑將會嚴重惡化材料的性能，使用超細粉體將增加生產成本，所以很多研究者將研究方向集中在利用低熔點的原料以實現低溫燒結上。

Li₂Mg₃Ti₄O₁₂陶瓷具有優良的微波介電性能(ε_r＝20.2，Q×f＝62300GHz，τ_f＝–27.1ppm/℃)【Zhou H.F.,Liu X.B.,Chen X.L.,et al.Preparation,phase structure and microwave dielectric properties of a new low cost MgLi_2/3Ti_4/3O₄compound.Materials Chemistry&Physics,2012,137(1):22-25】、低的原料價格以及較低的密度等特點，但是較高的燒結溫度(1250℃)限制了其商業上大規模以及持久化的應用。TiO₂具有高的介電常數以及正的τ_f值，本專利通過改變Li₂O-3MgO-mTiO₂，其中4.1≤m≤6。體系中TiO₂的含量能夠改善材料的ε_r值、調節材料的τ_f值以及降低材料的燒結溫度，從而獲得一種低成本、低密度以及性能優異的介質陶瓷材料。

技術實現要素：

本發明通過改變Li₂O-3MgO-mTiO₂，其中4.1≤m≤6，體系中TiO₂的含量以改善材料的ε_r值、調節材料的τ_f值以及降低材料的燒結溫度，從而獲得一種低成本、低密度以及性能優異的溫度穩定型微波介質陶瓷材料。

本發明涉及的微波介質陶瓷材料的化學組成式為：Li₂O-3MgO-mTiO₂，其中4.1≤m≤6。

微波介質陶瓷材料的制備方法具體步驟為：

(1)以純度≥99％的高純粉Li₂CO₃、MgO和TiO₂為原料按Li₂O-3MgO-mTiO₂，其中4.1≤m≤6的化學計量比進行稱料；之后，按照粉體、氧化鋯球與無水乙醇質量比為1：2：1的比例向粉體中依次加入氧化鋯球和無水乙醇，球磨4小時，磨細后在100～120℃下快速烘干，并對粉體進行過篩處理，過篩后的粉體壓制成圓柱狀；將圓柱體放在氧化鋁坩堝內進行預燒，預燒溫度分別為900℃～950℃,保溫時間為4h,升溫速率為5℃/min。

(2)將步驟(1)中得到的預燒后圓柱體在研磨中進行初步粉碎；之后，按照粉體、氧化鋯球與無水乙醇質量比為1：2：1的比例依次放入到尼龍罐中球磨4小時后取出，放入烘爐內在100～120℃下烘干得到粉體；烘干后的粉體加入5wt％聚乙烯醇進行造粒，之后將粉體壓制成直徑為12mm厚度為6mm的圓柱試樣，將試樣置于馬弗爐中以1℃/min的升溫速率加熱至550℃并在此溫度排膠4小時，將排完膠的圓柱試樣在950～1300℃下燒結4小時即得到微波介質陶瓷材料。

本發明制備的微波介質陶瓷，其燒結溫度較低(低至1050℃)，密度較小，微波性能優異：適中的介電常數(ε_r)，較高的Q×f值以及較近零的τ_f值，具有很大的商業應用前景。

具體實施方式

實施例:

表1列出了構成本發明的不同成分的18個具體實施例及其微波介電性能。其制備方法如上所述，用圓柱介質諧振器法進行微波介電性能的評價。

本陶瓷可廣泛用于各種介質基板、天線和濾波器等微波電子元器件的制造，滿足現代移動通信系統的技術需要。

表1：