本發明涉及一種熱熔型電極層形成性有機聚硅氧烷組合物、具備使用其而形成的電極層的層疊體、其用途、其制造方法以及制造裝置，該組合物在25℃下為非流動性～固體狀且具有加熱流動性。

背景技術：

1、就具有聚硅氧烷骨架的有機聚硅氧烷固化物而言，透明性、電絕緣性、耐熱性、耐寒性等優異，能夠根據期望通過導入氟烷基等高介電性官能團來改善電活性，且能夠容易加工為膜狀或片狀，因此以用于各種電氣/電子設備的粘接劑膜或者用于致動器等換能器設備的電活性膜為代表，用于各種用途，這些有機聚硅氧烷固化物根據其固化機理，分類為氫化硅烷化反應固化型、縮合反應固化型、過氧化物固化型等。特別是，通過室溫放置或加熱而迅速固化，不產生副產物，因此使用氫化硅烷化反應固化型的固化性有機聚硅氧烷組合物的有機聚硅氧烷固化物膜被通用。

2、另一方面，在使用有機聚硅氧烷固化物膜作為觸摸面板等的電子材料、顯示裝置用電子構件，特別是傳感器、致動器等換能器材料的情況下，需要在作為電介質層的電活性膜上設置電極層。例如，在非專利文獻1、2中提出了，通過形成在柔軟性優異的有機硅彈性體基質中添加有導電性填充劑的電極層，來形成對電介質層的追隨性優異的電極層。

3、然而，在想要在作為電活性膜的有機聚硅氧烷固化物膜上形成添加有導電性填充劑的電極層的情況下，特別是，隨著電介質層的位移(例如，致動器等的伸縮)，產生電介質層與電極層的界面剝離，有時關系到通電不良和作為致動器的可靠性的降低。本案申請人等在專利文獻1等中提出：在作為電活性膜的有機聚硅氧烷固化物膜上，涂敷包含導電性填充劑的固化性有機聚硅氧烷組合物，由此在該電活性膜(＝電介質層)上形成作為有機聚硅氧烷固化物膜的電極層，并且提出：作為致動器等的換能器材料，為了提高電極面的追隨性，在電介質層/電極層形成性有機聚硅氧烷組合物中使用了為了形成界面處的化學鍵而參與通用的固化反應的官能團的層疊體(專利文獻2)。

4、現有技術文獻

5、非專利文獻

6、非專利文獻1：kujawski，m.；pearse，j.d.；smela，e.carbon?2010，48，2409-2417.

7、非專利文獻2：rosset，s.；shea，h.r.appl.phys.a?2013，110，281-307.

8、專利文獻

9、專利文獻1：國際專利公開wo2014/105959號公報

10、專利文獻2：國際專利公開wo2022/004462號公報

技術實現思路

1、發明所要解決的問題

2、然而，本發明人等發現了這些工序中的潛在問題。即，公知的電極形成性組合物均適用于使用液狀或溶劑的涂敷工藝，無法應用于近年來的以降低環境負荷以及提高致動器等的性能為目的的無溶劑工序、電極印刷工序，能夠應用的工序受到限制，因此在其工業發展中存在潛在問題。進一步地，由于這些電極形成性組合物為液狀組合物，因此在其運輸、利用以及保存穩定性方面，通過提供處理性更優異的組合物，期待進一步促進工業利用。

3、另一方面，以往的電極形成性組合物通過使用液狀或溶劑的涂敷工藝來應用，因此在某種程度上確保了所形成的電極的均勻性、實用上能夠容許的基材的追隨性等。然而，在作為電極形成性組合物采用無溶劑或者非流動性的形態的情況下，即使假設在電介質層上配置電極層，涂敷時也會變成不均勻的狀態，或者得到的電極層無法實現充分的粘彈性，特別是在應用于物理位移大的換能器的情況下，無法維持作為電極的形狀，極為擔心無法充分發揮其性能。

4、本發明是為了解決上述問題而完成的，其目的在于提供一種電極層形成性組合物、使用其的層疊體、其用途以及制造方法，該組合物能夠在實質上無溶劑工藝中利用，能夠應用于包含電極印刷工序(印刷)在內的多種工序，由于組合物本身為非流動性～固體狀，因此處理性和保存穩定性優異，能夠在加熱熔融(熱熔)工序中進行涂敷，且得到的電極的耐熱性、耐久性、對電介質層的粘接性、追隨性以及形狀保持性顯著優異，即使在利用為致動器那樣以高度的物理位移為前提的換能器的情況下，也不易產生電極層的剝離、缺陷的問題，能夠形成具備實用上充分的粘彈特性的電極層。

5、用于解決問題的方案

6、本發明人等進行了深入研究，結果發現，通過熱熔型電極層形成性有機聚硅氧烷組合物能夠解決上述問題，從而完成了本發明，所述組合物包含：(a)鏈狀有機聚硅氧烷；(b)有機聚硅氧烷樹脂，其在標準聚苯乙烯換算中的重均分子量為5000以上的分子內包含由r3sio1/2(式中，r相互獨立地表示一價有機基團)所示的硅氧烷單元(m單元)以及由sio4/2所示的硅氧烷單元(q單元)；和(e)導電性微粒，所述組合物在25℃下為非流動性且具有加熱熔融性，組合物中的成分(b)的含量相對于組合物整體為45質量％以上。在通常的有機硅組合物中，僅進行熱熔型的組成設計，難以得到具備實用上充分的粘彈特性的電極層，但通過滿足上述特定成分的利用以及其使用量的范圍，能夠良好地解決上述問題。

7、從解決問題的觀點考慮，本發明所涉及的熱熔型電極層形成性有機聚硅氧烷組合物優選為實質上無溶劑型，不包含能夠檢測的量的溶劑。進一步地，從能夠實現得到的電極層的粘彈性以及優異的導電性的觀點考慮，(e)導電性微粒優選為包含選自碳納米管(cnt)、導電性炭黑、石墨以及氣相生長碳(vgcf)中的至少一種導電性碳的微粒，特別優選使用一定量的單壁碳納米管(swcnt)那樣的纖維狀的導電性碳。

8、另外，上述問題通過具有在(l1)作為電介質層的有機聚硅氧烷固化物膜的至少一面上層疊有(l2)由上述熱熔型電極層形成性有機聚硅氧烷組合物組成的電極層的結構的層疊體以及其用途(包含換能器用構件、換能器、電子部件或顯示裝置)來解決。

9、進一步地，上述問題通過下述層疊體的制造方法以及包含該制造方法的換能器用構件中的電極層的形成方法來解決，所述制造方法包括：工序i：使通過固化而提供電介質層的固化性有機聚硅氧烷組合物固化成膜狀，由此得到作為電介質層的有機聚硅氧烷固化物膜的工序；工序ii：與工序i同時或在工序i之后，在工序i所涉及的有機聚硅氧烷固化物膜上或其前體上，將上述熱熔型電極層形成性有機聚硅氧烷組合物加熱熔融后進行涂敷，形成電極層的工序。

10、發明的效果

11、通過本發明，能夠提供一種電極層形成性組合物、使用其的層疊體、其用途以及制造方法，該電極層形成性組合物能夠在實質上無溶劑工藝中利用，能夠應用于包含印刷在內的多種工序，由于組合物本身為非流動性～固體狀，因此處理性和保存穩定性優異，且得到的電極在耐熱性、耐久性、對電介質層的粘接性、追隨性以及形狀保持性上顯著優異，即使在利用為致動器那樣以高度的物理位移為前提的換能器的情況下，也不易產生電極層的剝離、缺陷的問題，能夠形成具備實用上充分的粘彈特性的電極層。特別是，根據本發明，能夠提供一種能夠進行包含無溶劑工藝的靈活的工藝設計，且不易發生與作為電介質層的有機聚硅氧烷固化物膜的界面剝離，通電不良以及作為致動器等的用途中的可靠性優異的層疊體以及其制造方法。