本發明涉及工業用水與廢水技術領域，具體涉及一種改進Hummers法制備氧化石墨烯的方法。

背景技術：

石墨烯是一種由碳原子以sp²雜化軌道組成呈蜂窩狀正六邊形層狀結構的二維材料，僅有1個碳原子(0.334nm)層厚。石墨烯具有巨大比表面積，理論值高達2620m²/g，故被認為是一種具有良好應用前景的吸附劑。石墨烯族材料重要成員之一的氧化石墨烯，除保持石墨烯的巨大比表面積外，在六元碳環上引入了大量如環氧基、羥基和羧基等電負性的含氧官能團，通過靜電吸附能有效地吸附陽離子，故可用于對金屬陽離子的吸附。

相對于傳統碳吸附材料，GO的吸附能力有顯著的優勢。Yang等分析GO對Cu²⁺的吸附符合Langmuir模型，在pH值為5.0時，GO對Cu²⁺的吸附量達到46.6mg/g，遠高于碳納米管的28.5mg/g和活性炭的4~5mg/g。Ren等對比了GO、活性炭和多壁碳納米管對Cu²⁺的吸附能力得出，在pH值為5.95時，對Cu²⁺的最大吸附量排序為GO﹥活性炭﹥多壁碳納米管。Zhao等合成出約2~3層的GO，得到GO對Pb²⁺、Cd²⁺、Co²⁺和U⁶⁺的最大吸附量分別為842、106.3、68.2和97.5mg/g，均遠高于其它納米吸附劑。絕大部分關于GO吸附金屬離子的研究中，均是以Hummers法為制備方法。但是，在制備過程中，因使用NaNO₃作為氧化劑之一，會產生NO₂和N₂O₄等毒害氣體，而且殘余的Na⁺較難去除，可能會對GO吸附金屬陽離子產生影響。

技術實現要素：

本發明旨在提出一種改進Hummers法制備氧化石墨烯的方法。

本發明的技術方案在于：

改進Hummers法制備氧化石墨烯的方法，包括如下步驟：

第1步，將3~4g石墨粉放進500mL三頸燒瓶中，并加入H₂SO₄與H₃PO₄的混合液；

第2步，在冰浴條件下，加入18gKMnO₄，將混合液保持在50~60℃下攪拌10~12h；

第3步，將反應得到的混合液冷卻至室溫后，倒在用350~400mL去離子水制成的冰塊上，在攪拌下加入約3mLH₂O₂，此時混合液由紫黑色轉變成亮黃色；將混合物過濾后，用HCl在10000~12000r/min下離心洗滌5次去除殘留物；將所得產物裝入透析袋，透析3周后，置于真空冷凍干燥機干燥至恒重，得到棕色的GO粉末；

第4步，稱取1gGO粉末分散于去離子水中并定容至1000mL，超聲，得到質量濃度為1mg/mL的GO分散液。

所述的H₂SO₄與H₃PO₄的混合液中，H₂SO₄中的體積為360mL，H₃PO₄的體積為40mL。

所述的干燥的時間為45~48h。

所述的干燥的超聲的時間為4h，超聲的功率為300W。

所述的H₂SO₄的體積分數為98%，H₃PO₄的體積分數為85%，H₂O₂的體積分數為30%。

本發明的技術效果在于：

本發明采用改進Hummers法可制備出GO，GO含有羧基、羥基和環氧基等含氧官能團，C、O質量比達到2.0，厚度約為1.0nm，層間距約為0.97nm。

具體實施方式

改進Hummers法制備氧化石墨烯的方法，包括如下步驟：

實施例1

第1步，將3g石墨粉放進500mL三頸燒瓶中，并加入H₂SO₄與H₃PO₄的混合液；

第2步，在冰浴條件下，加入18gKMnO₄，將混合液保持在50℃下攪拌10h；

第3步，將反應得到的混合液冷卻至室溫后，倒在用350mL去離子水制成的冰塊上，在攪拌下加入約H₂O₂，此時混合液由紫黑色轉變成亮黃色；將混合物過濾后，用HCl在10000r/min下離心洗滌5次去除殘留物；將所得產物裝入透析袋，透析3周后，置于真空冷凍干燥機干燥至恒重，得到棕色的GO粉末；

第4步，稱取1gGO粉末分散于去離子水中并定容至1000mL，超聲，得到質量濃度為1mg/mL的GO分散液。

其中，所述的H₂SO₄與H₃PO₄的混合液中，H₂SO₄中的體積為360mL，H₃PO₄的體積為40mL。所述的干燥的時間為45h。所述的干燥的超聲的時間為4h，超聲的功率為300W。所述的H₂SO₄的體積分數為98%，H₃PO₄的體積分數為85%，H₂O₂的體積分數為30%。

實施例2

第1步，將4g石墨粉放進500mL三頸燒瓶中，并加入H₂SO₄與H₃PO₄的混合液；

第2步，在冰浴條件下，加入18gKMnO₄，將混合液保持在60℃下攪拌12h；

第3步，將反應得到的混合液冷卻至室溫后，倒在用400mL去離子水制成的冰塊上，在攪拌下加入約3mL H₂O₂，此時混合液由紫黑色轉變成亮黃色；將混合物過濾后，用HCl在12000r/min下離心洗滌5次去除殘留物；將所得產物裝入透析袋，透析3周后，置于真空冷凍干燥機干燥至恒重，得到棕色的GO粉末；

第4步，稱取1gGO粉末分散于去離子水中并定容至1000mL，超聲，得到質量濃度為1mg/mL的GO分散液。

其中，所述的H₂SO₄與H₃PO₄的混合液中，H₂SO₄中的體積為360mL，H₃PO₄的體積為40mL。所述的干燥的時間為48h。所述的干燥的超聲的時間為4h，超聲的功率為300W。所述的H₂SO₄的體積分數為98%，H₃PO₄的體積分數為85%，H₂O₂的體積分數為30%。