專利名稱：一種熒光粉及其制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及LED技術(shù)領(lǐng)域，尤其涉及一種熒光粉及其制備方法。
背景技術(shù)：
白光發(fā)光二極管(Lisht Emitting Diode，簡(jiǎn)稱LED)是一種新型固態(tài)照明電光源， 通過將電能轉(zhuǎn)化為光的一種半導(dǎo)體電子器件、LED具有體積小、節(jié)能、壽命長(zhǎng)、無污染等諸多優(yōu)點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于液晶顯示器背光源、指示燈、汽車、個(gè)人通訊設(shè)備和普通照明燈諸多領(lǐng)域得到應(yīng)用，它對(duì)節(jié)能、環(huán)保、提高人民的生活質(zhì)量等方面具有廣泛而深遠(yuǎn)的意義。目前，白光LED可通過通過以下兩種方式進(jìn)行制備一、將熒光粉涂覆在藍(lán)色LED 上得到白光LED，通過藍(lán)光激發(fā)熒光粉發(fā)出白光，優(yōu)選以石榴石型YAG: Ce3+熒光材料與藍(lán)光 LED結(jié)合，得到白色LED 二、通過UV LED芯片與RGB三色熒光粉結(jié)合，得到白光LED。。但是，以上兩種方法制備白光LED仍然具有很多缺點(diǎn)第一，通過修飾的方法使 YAG:Ce3+光譜中紅光組分效率增強(qiáng)的效果并不明顯；第二，由于三色熒光粉之間性質(zhì)存在差異，導(dǎo)致了使用過程的色漂移現(xiàn)象。除此之外，這種方法成本較高，制備工藝也較為負(fù)雜， 新熒光體系的研發(fā)過程中氮(氧)化物基發(fā)光材料對(duì)原料的要求以及相應(yīng)的制備條件極為苛刻，工業(yè)成本很高。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明要解決的技術(shù)問題在于提供一種合成方法簡(jiǎn)單，激發(fā)光譜較寬紅光組分增強(qiáng)效果明顯的熒光粉及其制備方法。為了解決以上技術(shù)問題，本發(fā)明提供了一種熒光粉，包括原子比為 AxB3_xC5_xDx012:My 的化合物；其中A為Mg、Ca、Sr和Ba中的一種或幾種；B 為 Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb 禾口 Lu 中的一種或幾種；C 為 Si 和 / 或 Ge ；D為B、Al和Ga中的一種或幾種；M 為 Ce 禾口 / 或 Mn;0 < χ ^ 3 ；OKy <0.30。本發(fā)明還提供了一種熒光粉的制備方法，包括a)將含有A化合物、含有B的化合物、含有C的化合物、含有D的化合物以及含有 M的化合物混合，得到混合固體粉末；b)將所述混合固體粉末在還原氣氛中焙燒，得到原子比為AxB3_xC5_xDx012:My的化合物；其中A為Mg、Ca、Sr和Ba中的一種或幾種；B 為 Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb 禾口 Lu 中的一種或幾種；
C 為 Si 和 / 或Ge;D為B、Al和( 中的一種或幾種；M 為 Ce 禾口 / 或 Mn;0 彡 χ 彡 3 ；OKy <0.30。優(yōu)選的，所述含有A的化合物為含有Mg、Ca、Sr或Ba的氧化物、硝酸鹽、氫氧化物、 鹵化物或碳酸鹽。優(yōu)選的，所述含有B 的化合物為含有 Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、 Yb或Lu的氧化物、商化物、硝酸鹽、碳酸鹽或氫氧化物。優(yōu)選的，所述含有C化合物為含有Si和/或Ge的氧化物硝酸鹽或商化物。優(yōu)選的，所述含有D的化合物為含有B、Al或( 的氧化物或可提供D的含氧酸鹽
至少一種。優(yōu)選的，所述含有M的化合物為含有Ce和/或Mn的氧化物、硝酸鹽、碳酸鹽或氫氧化物。優(yōu)選的，還包括將氟化物助溶劑加入所述混合固體粉末中。優(yōu)選的，所述還原氣氛為碳在空氣中燃燒得到的混合氣體氣氛，氫氣氣氛、氫氣和氮?dú)饣旌系玫綒怏w氣氛。優(yōu)選的，所述焙燒的溫度為1400 1700°C ；所述焙燒的時(shí)間為1 20小時(shí)。本發(fā)明提供了一種熒光粉，具有石榴石結(jié)構(gòu)，將所訴Ce和/或Mn摻雜在以石榴石基結(jié)構(gòu)的前驅(qū)體中，使得所述熒光粉的激發(fā)光譜較寬，另外，Ce或Mn離子的能量傳遞能力來調(diào)節(jié)熒光粉的發(fā)射光譜的位置。在藍(lán)光激發(fā)下，所述熒光粉的發(fā)光波長(zhǎng)為450 700nm。 且熒光粉中含有單組份原料，能夠涵蓋紅光和綠光組分，紅光組分充足，其發(fā)射光譜也在向紅光組分?jǐn)U寬。所述熒光粉能夠與藍(lán)光LED很好的結(jié)合，并在藍(lán)光激發(fā)下發(fā)出白光；另外本發(fā)明提供的熒光粉中不含硫等影響熒光粉激發(fā)光譜的元素，效果穩(wěn)定。實(shí)驗(yàn)證明，本發(fā)明還提供了一種熒光粉的制備方法，包括將含有A化合物、含有B的化合物、 含有C的化合物、含有D的化合物以及含有M的化合物混合，得到混合固體粉末；b)將所述混合固體粉末在還原氣氛中焙燒，得到通式為Ax _xC5_xDx012:My的化合物；其中，A為Mg、Ca、 Sr 和 Ba 中的一種或幾禾中；B 為 Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb 和 Lu 中的一禾中或幾種；C為Si和/或Ge ;D為B、A1和( 中的一種或幾種；M為Ce和/或Mn ;0彡χ彡3 ； 0. 02 ^ y ^ 0. 30。該制備方法操作簡(jiǎn)單，僅僅控制溫度和添加量就能夠得到性能穩(wěn)定的熒光粉，適合大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)。


圖1為本發(fā)明實(shí)施例1制備的熒光粉的XRD譜圖；圖2為實(shí)本發(fā)明實(shí)施例1制備的熒光粉的激發(fā)光譜；圖3為本發(fā)明實(shí)施例1制備的熒光粉的發(fā)射光譜；圖4為本發(fā)明實(shí)施例30制備的熒光粉的激發(fā)光譜；圖5為本發(fā)明實(shí)施例30制備的熒光粉的發(fā)射光譜。
具體實(shí)施例方式為了進(jìn)一步了解本發(fā)明，下面結(jié)合實(shí)施例對(duì)本發(fā)明的優(yōu)選實(shí)施方案進(jìn)行描述，但是應(yīng)當(dāng)理解，這些描述只是為進(jìn)一步說明本發(fā)明的特征和優(yōu)點(diǎn)而不是對(duì)本發(fā)明專利要求的限制。本發(fā)明提供了一種熒光粉，包括原子比為AxB3_xC5_xDx012:My的化合物；其中
A為Mg、Ca、Sr和Ba中的一種或幾種；B 為 Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb 禾口 Lu 中的一種或幾種；C 為 Si 和 / 或 Ge ；D為B、Al和Ga中的一種或幾種；M 為 Ce 禾口 / 或 Mn ；0 < χ ^ 3 ；OKy <0.30。按照本發(fā)明，所述熒光粉具有式I所示的原子比，AxB3_xC5_xDx012 My所述A為Mg、Ca、 Sr和Ba中的一種或幾種，優(yōu)選為Mg、Ca。所述B為稀土元素，在本發(fā)明的實(shí)施方式中，選擇Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、 Ho、Er、Tm、Yb和Lu中的一種或幾種。所訴C為Si和/或Ge;所述D為B、A1和( 中的一種或幾種，優(yōu)選為Al。所述M 為Ce和/或Mn。0 ^ χ ^ 0. 30，優(yōu)選的，χ滿足以下條件0. 02 ^ χ ^ 0. 25 ；更優(yōu)選的，χ滿足以下條件0. 04 ^ χ ^ 0. 20 ；0彡y彡0. 25，優(yōu)選的，y滿足以下條件0. 02彡y彡0. 2 ；更優(yōu)選的，y滿足以下條件0. 04彡y彡0. 15。本發(fā)明提供的一種能夠與藍(lán)光LED共同激發(fā)出白光的熒光粉。該熒光粉中包括通式為AxB3_xC5_xDx012:My的化合物。所述化合物具有石榴石結(jié)構(gòu)。且為單一組分，將Ce和/或 Mn元素?fù)诫s在具有石榴石基的化合物AxB3_xC5_xDx012中得到一種新型的具有石榴石結(jié)構(gòu)的熒光材料。由于是單一組分，所以在所訴熒光材料中含有一種或多種稀土元素，能夠使所述熒光材料涵蓋較寬的激發(fā)光譜，同時(shí)利用Ce和/或Mn離子能量的傳遞來調(diào)節(jié)所述熒光粉的發(fā)射光譜向紅光組分?jǐn)U寬。所以不需要添加紅色熒光粉來補(bǔ)足熒光材料發(fā)射光譜中紅光組分。另外，本發(fā)明提供的熒光粉中不含有S元素，不會(huì)使激發(fā)光譜的寬度受到雜質(zhì)元素的干擾。本發(fā)明還提供了一種熒光粉的制備方法。包括a)將含有A化合物、含有B的化合物、含有C的化合物、含有D的化合物以及含有M的化合物混合，得到混合固體粉末；b)將所述混合固體粉末在還原氣氛中焙燒，得到通式為AxB3_xC5_xDx012:My的化合物；其中，A 為 Mg、Ca、Sr 和 Ba 中的一種或幾種；B 為 Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、 Er,Tm,Yb和Lu中的一種或幾種；C為Si和/或Ge ；D為B、A1和( 中的一種或幾種；M為 Ce 和 / 或 Mn ;0 彡 χ 彡 3 ;0. 02 彡 y 彡 0. 30。按照本發(fā)明，所述熒光粉的制備具體為將含有A化合物、含有B的化合物、含有C的化合物、含有D的化合物以及含有M 的化合物混合，得到混合固體粉末；
所述含有A的化合物優(yōu)選為含有Mg、Ca、Sr或Ba的氧化物、硝酸鹽、氫氧化物、鹵化物或碳酸鹽；所述含有B 的化合物優(yōu)選為含有 Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb 或Lu的氧化物、商化物、硝酸鹽、碳酸鹽或氫氧化物；所述含有C化合物優(yōu)選為含有Si和/或Ge的氧化物硝酸鹽或商化物；所述含有D的化合物優(yōu)選為含有B、A1或( 的氧化物或可提供D的含氧酸鹽至少一種；所述含有M的化合物優(yōu)選為含有Ce和/或Mn的氧化物、硝酸鹽、碳酸鹽或氫氧化物。然后將所述混合固體粉末在還原氣氛下焙燒，得到熒光粉；所述焙燒溫度優(yōu)選為 1400 1700°C，更優(yōu)選為1300 1600°C，最優(yōu)選為1350 1500°C。焙燒時(shí)間優(yōu)選為1 20h，更優(yōu)選為2 15h，最優(yōu)選為5 10h。按照本發(fā)明，所述還原氣氛為碳在空氣中燃燒得到的混合氣體氣氛，氫氣氣氛、氫氣和氮?dú)饣旌系玫綒怏w氣氛。若是氮?dú)夂蜌錃獾幕旌蠚怏w氣氛，那么所述H2和N2的的體積比優(yōu)選為1 20 80 99，更優(yōu)選為5 15 85 95。按照本發(fā)明，為了降低焙燒溫度，提高含有A化合物、含有B的化合物、含有C的化合物、含有D的化合物以及含有M的化合物混合之間的混合熔融能力，優(yōu)選在所述混合固體粉末中添加氟化物助溶劑；所述氟化物助溶劑優(yōu)選為堿金屬、堿土金屬以及IIIA族元素、 IIIB 族元素的氟化物，更優(yōu)選為 CaF2、LiF、SrF2、LaF3、NH4HF2、NH4F、BaF2、AlF3、GdF3 中的一種或多種，所述氟化物助溶劑的添加量占所述混合固體粉末的重量百分?jǐn)?shù)為0. 10 0. 20%, 更優(yōu)選為0. 12 0. 17%，最優(yōu)選為0. 13 0. 15%。最后還優(yōu)選將所述熒光粉再經(jīng)過研磨分散后，得到產(chǎn)品，該產(chǎn)品能夠在藍(lán)光激發(fā)的激發(fā)下發(fā)出白光。本發(fā)明提供的制備方法，簡(jiǎn)單，僅僅控制溫度和添加量就能夠得到性能穩(wěn)定的熒光粉，適合大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)。以下為本發(fā)明的具體實(shí)施例，詳細(xì)闡述本發(fā)明方案實(shí)施例1稱取Lu2O3 57. 71 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 1. 72 克， 進(jìn)行充分研磨混合，放入氧化鋁坩堝內(nèi)，在原材料中覆蓋一層碳粉，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1450°C下焙燒3小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，除去碳，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為MgL5LuL45Ali5SiL5O12 = Ceaci5tj對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。從圖3中可以看出，本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。
實(shí)施例2稱取Lu2CO3 57. 39 克，Y (NO3) 3 2. 75 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18.03 克，CeO2 1.72克，進(jìn)行充分研磨混合，將得到的混合物放入氧化鋁坩堝內(nèi)，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1550°C條件，20% H2/N2氣氛下焙燒15小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為MguOA^d.jAluSiuO^Ced對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例3稱取Lu2O3 55.71 克，La(OH)3 1. 90 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35.69 克，SiO2 18. 03克，CeO2 1.72克，進(jìn)行充分研磨混合，將得到的混合物放入氧化鋁坩堝內(nèi)，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1500°C條件，10% H2/N2氣氛下焙燒15小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED 用熒光粉，其組成為Mgu(Lik4tlLiiaci5)
AI3· 5SI1. 5〇12 Ce0. 05°對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例4稱取Lu2O3 55. 71 克，Pr6O11 1. 70 克，MgCl2 28. 56 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 1.72克，進(jìn)行充分研磨混合，放入氧化鋁坩堝內(nèi)，在原材料中覆蓋一層碳粉，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1450°C下焙燒15小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，除去碳，研磨分散后， 得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為Mg1.5 (Lu1.4OPr0. J Al3.5SiL5012Ce0.。5。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例5稱取Lu2O3 55. 71 克，Nd2O3 1.68 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 1. 72克，進(jìn)行充分研磨混合，將得到的混合物放入氧化鋁坩堝內(nèi)，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1700°C條件，15% H2/N2氣氛下焙燒20小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為Mg1. JLi^4tlNda J Al3. AiuO12 = Ceac^對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例6稱取Lu2O3 55.71 克，Sm2O3 1. 74 克，Mg(NO3)2 44. 49 克，Al (NO3)3149. 10 克， SiO2 18. 03克，( 1.72克，進(jìn)行充分研磨混合，放入氧化鋁坩堝內(nèi)，在原材料中覆蓋一層碳粉，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1450°C下焙燒10小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，除去碳，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為Mgu(Lik4tlSmatl5)
AI3· 5SI1. 5〇12 Ce0. 05°對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例7稱取Lu2O3 55. 71 克，Eu2O3 1.76 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克， CeO2 1. 72克，進(jìn)行充分研磨混合，放入氧化鋁坩堝內(nèi)，在原材料中覆蓋一層碳粉，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1450°C下焙燒8小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，除去碳，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為Mg1. JLul4qEuq. J Al3. ji^O^Ce^。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例8稱取Lu2O3 55. 71 克，Gd2O3 1. 81 克，MgCO3 25. 29 克，Al2O3 35. 69 克，H2SiO3 24. 43 克，CeO2 1.72克，進(jìn)行充分研磨混合，將得到的混合物放入氧化鋁坩堝內(nèi)，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1650°C條件，10% H2/N2氣氛下焙燒5小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，，其組成為Mg1. JLi^4OGdaJ Al3. A^5O12:Ceatl5t5對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例9稱取Lu2O3 55. 71 克，Tb4O7 1.87，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，H2SiO3 24. 43 克， Ce(NO3) 3 3. 26克，進(jìn)行充分研磨混合，放入氧化鋁坩堝內(nèi)，在原材料中覆蓋一層碳粉，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1450°C下焙燒10小時(shí)，冷卻至1000°C時(shí)取出，除去碳，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為Mgu(Li^4ciTbaci5)Al3. AiuO12 = Cqci5t5對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例10稱取Lu2O3 55. 71 克，Dy2O3 1. 87 克，Mg(OH)2 17. 50 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18.03 克，CeO2 1.72克，進(jìn)行充分研磨混合，放入氧化鋁坩堝內(nèi)，在原材料中覆蓋一層碳粉，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1500°C下焙燒5小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，除去碳，研磨分散后， 得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為Mg1.5 (Lu1.40Dy0. J Al3.5SiL 5012 Ce0.。5。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例11稱取Lu2O3 55. 71 克，Ho2O3 1.89 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克， CeO2 1. 72克，進(jìn)行充分研磨混合，放入氧化鋁坩堝內(nèi)，在原材料中覆蓋一層碳粉，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1650°C下焙燒3小時(shí)，冷卻至1000°C時(shí)取出，除去碳，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為Mg1.5 (Lu1.40Ho0. J Al3.5SiL 5012 Ce0.05。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例12稱取Lu2O3 55. 71 克，Er2O3 1.91 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克， CeO2 1. 72克，進(jìn)行充分研磨混合，將得到的混合物放入氧化鋁坩堝內(nèi)，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1700°C條件，10% H2/N2氣氛下焙燒15小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為Mg1.5 (Lu1.40Er0. J Al3.5SiL5012Ce0.。5。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例13稱取Lu2O3 55. 71 克，Tm2O3 1.93 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克， CeO2 1. 72克，進(jìn)行充分研磨混合，將得到的混合物放入氧化鋁坩堝內(nèi)，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1500°C條件，25% H2/N2氣氛下焙燒10小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為Mg1. JLi^4ciTma J Al3. AiuO12 = Ceac^對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例14稱取Lu2O3 55. 71 克，YId2O3 1.97 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克， CeO2 1. 72克，進(jìn)行充分研磨混合，放入氧化鋁坩堝內(nèi)，在原材料中覆蓋一層碳粉，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1550°C下焙燒3小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，除去碳，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為Mg1.5 (Lu1.40Yb0. J Al3.5SiL5012 Ce0.。5。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。
對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例15稱取Lu2O3 57. 71 克，MgO 11. 69 克，CaCO3 1.00 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克， CeO2 1. 72克，進(jìn)行充分研磨混合，放入氧化鋁坩堝內(nèi)，在原材料中覆蓋一層碳粉，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1600°C下焙燒8小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，除去碳，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為(Mgu5Qia JLuL45Ali5SiL5O12 = Ceac^對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例16稱取Lu2O3 57. 71 克，MgO 11. 69 克，SrCO3 1.48 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克， CeO2 1. 72克，進(jìn)行充分研磨混合，將得到的混合物放入氧化鋁坩堝內(nèi)，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1550°C條件，5% H2/N2氣氛下焙燒7小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為(Mg1.45Sr0. J Lu1.45A13.5SiL 5012 Ce0.05。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例17稱取Lu2O3 57. 71 克，MgO 11. 69 克，BaCO3 1.97 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克， CeO2 1. 72克，進(jìn)行充分研磨混合，放入氧化鋁坩堝內(nèi)，在原材料中覆蓋一層碳粉，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1450°C下焙燒2小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，除去碳，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為(Mgu5Biiaci5)Lu1. JluSiuO^Ce^。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例18
稱取Lu2O3 57. 71 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 17. 42 克，GeO2 1. 05 克， CeO2 1. 72克，進(jìn)行充分研磨混合，放入氧化鋁坩堝內(nèi)，在原材料中覆蓋一層碳粉，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1400°C下焙燒6小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，除去碳，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為Mg1. 5Lul45A13. 5 (Si1.45Ge0. J O12 Ceatl5t5對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例19稱取Lu2O3 57. 71 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 18 克，H3BO3 0.62 克，SiO2 18. 03 克， CeO2 1. 72克，進(jìn)行充分研磨混合，放入氧化鋁坩堝內(nèi)，在原材料中覆蓋一層碳粉，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1550°C下焙燒15小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，除去碳，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為MguLUL45(Ali45Batl5)SiL5O12 = Ceac^對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例20稱取Lu2O3 57. 71 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 18 克，Ga2O3 0.94 克，SiO2 18. 03 克， CeO2 1. 72克，進(jìn)行充分研磨混合，放入氧化鋁坩堝內(nèi)，在原材料中覆蓋一層碳粉，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1450°C下焙燒3小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，除去碳，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為Mg1. 5Lul 45 (Al3.45Ga0. J Si1.5012 Ce0.05。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例21稱取Lu2O3 58. 89 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 0.69 克，進(jìn)行充分研磨混合，將得到的混合物放入氧化鋁坩堝內(nèi)，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在 1600°C條件，10% H2/N2氣氛下焙燒5小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為MgL5Luu8Ali5SiL5O12 = Ceac^對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例22稱取Lu2O3 47. 75 克，MgO 12. 09 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 10. 33 克，進(jìn)行充分研磨混合，放入氧化鋁坩堝內(nèi)，在原材料中覆蓋一層碳粉，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1500°C下焙燒5小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，除去碳，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為Mg1. 5Lul2A13.5SiL 5012 Ce。. 3。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例23稱取Lu2O3 77. 60 克，MgO 8. 06 克，Al2O3 40. 78 克，12. 02 克，1. 72 克，
進(jìn)行充分研磨混合，放入氧化鋁坩堝內(nèi)，在原材料中覆蓋一層碳粉，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1400°C下焙燒20小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，除去碳，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為MgLciLUu5Al4ciSiuO12 = Ceac^對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例M稱取Lu2O3 47. 75 克，MgO 8. 06 克，CaCO3 10. 01 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 10. 33克，進(jìn)行充分研磨混合，放入氧化鋁坩堝內(nèi)，在原材料中覆蓋一層碳粉，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1700°C下焙燒2小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，除去碳，研磨分散后， 得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為MguCauLuuAluSii.A^Ceu。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例25稱取Lu2O3 47. 75 克，MgO 8. 06 克，SrCO3 14. 76 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 10. 33克，進(jìn)行充分研磨混合，放入氧化鋁坩堝內(nèi)，在原材料中覆蓋一層碳粉，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1550°C下焙燒3小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，除去碳，研磨分散后， 得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為MguSi^LuuAluSi^O^Ceu。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例沈稱取Lu2O3 47. 75 克，MgO 8. 06 克，BaCO3 19. 73 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 10. 33克，進(jìn)行充分研磨混合，放入氧化鋁坩堝內(nèi)，在原材料中覆蓋一層碳粉，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1700°C下焙燒2小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，除去碳，研磨分散后， 得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光led用熒光粉，其組成為Mg1.0Ba0.5Lul2A13.5SiL 5012: Ce。. 3。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例27稱取MgO 23. 54 克，Al2O3 20. 39 克，SiO2 36. 05 克，CeO2 1. 72 克，進(jìn)行充分研磨混合，將得到的混合物放入氧化鋁坩堝內(nèi)，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1550°C條件，20% H2/N2氣氛下焙燒15小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為 95A12.0Si3. Q012 Ce0.05。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。
對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例28稱取Lu2O3 57. 71 克，MgO 11. 93 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 1. 72 克， MnCO3 0. 46克，進(jìn)行充分研磨混合，將得到的混合物放入氧化鋁坩堝內(nèi)，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1600°C條件，10% H2Z^2氣氛下焙燒10小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，研磨分散后， 得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為Mgl.48LUl.MAl^SiL5O12:Cqtl5，M%(12。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例四稱取Lu2O3 57. 71 克，MgO 10. 08 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 1. 72 克， MnCO3 5. 75克，進(jìn)行充分研磨混合，將得到的混合物放入氧化鋁坩堝內(nèi)，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1450°C條件，10% H2/N2氣氛下焙燒3小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，研磨分散后， 得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為Mg1^5Lu1.MAl^SiL5O12:Cqtl5，Mntl.25。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例30稱取Lu2O3 57. 71 克，MgO 9. 67 克，Al2O3 35. 69 克，18. 03 克，1. 72 克， MnCO3 6. 90克，進(jìn)行充分研磨混合，將得到的混合物放入氧化鋁坩堝內(nèi)，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1500°C條件，5% H2/N2氣氛下焙燒3小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為MAjLuL45Ali5SiL5O12 = Ceaci5, M%3(1。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。從圖5可以看出，本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例31
稱取Lu2O3 57. 71 克，MgO 10. 08 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 1. 72 克， MnCO3 5. 75克，CaF2 0. 16克，進(jìn)行充分研磨混合，將得到的混合物放入氧化鋁坩堝內(nèi)，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1450°C條件，10% H2/N2氣氛下焙燒3小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出， 研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為Mgl.25LUl.MAli5S^5O12 = Ceatl
5，Mn0 25 O對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例32稱取Lu2O3 57. 71 克，MgO 10. 08 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 1. 72 克， MnCO3 5. 75克，LiF 0. 03克和SrF2 0. 13克，進(jìn)行充分研磨混合，將得到的混合物放入氧化鋁坩堝內(nèi)，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1500°C條件，10 % H2/N2氣氛下焙燒5小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為Mg1.25LUl.45A I3· 5§土1· 5Ο12 Ce0.05，Mn0.25。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例33稱取Lu2O3 57. 71 克，MgO 10. 08 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 1. 72 克， MnCO3 5. 75克，LaF3 0. 12克和NH4HF2 0. 10克，進(jìn)行充分研磨混合，將得到的混合物放入氧化鋁坩堝內(nèi)，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1450°C條件，10 % H2/N2氣氛下焙燒2小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為Mgl.25LUl.4
3.5S11.5Ο12Ce0_05 Mn0.25。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例34
稱取Lu2O3 57. 71 克，MgO 10. 08 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 1. 72 克， MnCO3 5. 75克，NH4F 0. 10克和BaF2 0. 08克，進(jìn)行充分研磨混合，將得到的混合物放入氧化鋁坩堝內(nèi)，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1400°C條件，10 % H2/N2氣氛下焙燒3小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為Mg1.25LUl.45A I3· 5§土1· 5Ο12 Ce0.05，Mn0.25。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。實(shí)施例35稱取Lu2O3 57. 71 克，MgO 10. 08 克，Al2O3 35. 69 克，SiO2 18. 03 克，CeO2 1. 72 克， MnCO3 5. 75克，AlF3 0. 14克和GdF3 0. 06克，進(jìn)行充分研磨混合，將得到的混合物放入氧化鋁坩堝內(nèi)，蓋好坩堝蓋，放入高溫爐內(nèi)，在1400°C條件，10 % H2/N2氣氛下焙燒5小時(shí)，冷卻至室溫時(shí)取出，研磨分散后，得到一種藍(lán)光激發(fā)的白光LED用熒光粉，其組成為Mg1.25LUl.45A I3· 5§土1· 5Ο12 Ce0.05，Mn0.25。對(duì)所述熒光粉進(jìn)行XRD分析，結(jié)果表明其具有上述原子比組成；用波長(zhǎng)為435nm的藍(lán)光激發(fā)所述熒光粉，結(jié)果表明，本發(fā)明制備的熒光粉的激發(fā)光譜范圍較寬，本發(fā)明制備的熒光粉的發(fā)射光譜在450nm 700nm區(qū)域，覆蓋紅光和綠光區(qū)，且明顯向紅光區(qū)拓寬，從而受藍(lán)光激發(fā)獲得白光。本實(shí)施例提供的熒光粉的發(fā)射光譜涵蓋了紅光組分，所以不需要再進(jìn)行添加紅色熒光材料來增強(qiáng)紅光效果。對(duì)所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管的發(fā)光情況進(jìn)行測(cè)定，由所述熒光粉制備的白光發(fā)光二極管光譜覆蓋450nm 700nm。以上對(duì)本發(fā)明提供的一種熒光粉及其制備方法進(jìn)行了詳細(xì)的介紹，本文中應(yīng)用了具體個(gè)例對(duì)本發(fā)明的原理及實(shí)施方式進(jìn)行了闡述，以上實(shí)施例的說明只是用于幫助理解本發(fā)明的方法及其核心思想，應(yīng)當(dāng)指出，對(duì)于本技術(shù)領(lǐng)域的普通技術(shù)人員來說，在不脫離本發(fā)明原理的前提下，還可以對(duì)本發(fā)明進(jìn)行若干改進(jìn)和修飾，這些改進(jìn)和修飾也落入本發(fā)明權(quán)利要求的保護(hù)范圍內(nèi)。
權(quán)利要求
1.一種熒光粉，其特征在于，包括原子比為AA_xC5_xDx012:My的化合物；其中A為Mg、Ca、Sr和Ba中的一種或幾種；B 為 Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb 和 Lu 中的一種或幾種；C為Si和/或Ge ；D為B、Al和( 中的一種或幾種；M為Ce禾口 /或Mn ；0 < χ 彡 3 ；0. 02 ^ y ^ 0. 30。
2.一種熒光粉的制備方法，其特征在于，包括a)將含有A化合物、含有B的化合物、含有C的化合物、含有D的化合物以及含有M的化合物混合，得到混合固體粉末；b)將所述混合固體粉末在還原氣氛中焙燒，得到通式為AxB3_xC5_xDx012:My的化合物；其中，A 為 Mg、Ca、Sr 和 Ba 中的一種或幾種；B 為 Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、 Yb和Lu中的一種或幾種；C為Si和/或Ge ；D為B、A1和( 中的一種或幾種；M為Ce和/ 或 Mn ;0 < χ 彡 3 ;0· 02 彡 y 彡 0. 30。
3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的制備方法，其特征在于，所述含有A的化合物為含有Mg、Ca、 Sr或Ba的氧化物、硝酸鹽、氫氧化物、商化物或碳酸鹽。
4.根據(jù)權(quán)利要求2所述的制備方法，其特征在于，所述含有B的化合物為含有Y、La、 Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb或Lu的氧化物、鹵化物、硝酸鹽、碳酸鹽或氫氧化物。
5.根據(jù)權(quán)利要求2所述的制備方法，其特征在于，所述含有C化合物為含有Si和/或 Ge的氧化物硝酸鹽或商化物。
6.根據(jù)權(quán)利要求2所述的制備方法，其特征在于，所述含有D的化合物為含有B、A1或 Ga的氧化物或可提供D的含氧酸鹽至少一種。
7.根據(jù)權(quán)利要求2所述的制備方法，其特征在于，所述含有M的化合物為含有Ce和/ 或Mn的氧化物、硝酸鹽、碳酸鹽或氫氧化物。
8.根據(jù)權(quán)利要求2所述的制備方法，其特征在于，還包括將氟化物助溶劑加入所述混合固體粉末中。
9.根據(jù)權(quán)利要求2所述的制備方法，其特征在于，所述還原氣氛為碳在空氣中燃燒得到的混合氣體氣氛，氫氣氣氛、氫氣和氮?dú)饣旌系玫綒怏w氣氛。
10.根據(jù)權(quán)利要求2所述的制備方法，其特征在于，所述焙燒的溫度為1400 1700°C; 述焙燒的時(shí)間為1 20小時(shí)。
全文摘要
本發(fā)明提供了一種熒光粉包括通式為AxB3-xC5-xDxO12:My的化合物；其中，A為Mg、Ca、Sr和Ba中的一種或幾種；B為Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu中的一種或幾種；C為Si和/或Ge；D為B、Al和Ga中的一種或幾種；M為Ce和/或Mn；0＜x≤3；0.02≤y≤0.30。本發(fā)明提供的熒光粉能夠在與藍(lán)光LED共同激發(fā)白光，激發(fā)光譜較寬，激發(fā)光譜中紅光組分增強(qiáng)效果明顯。本發(fā)明還提供了一種熒光粉的制備方法，該方法操作簡(jiǎn)單，僅僅控制溫度和添加量就能夠得到性能穩(wěn)定的熒光粉，適合大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)。
文檔編號(hào)C09K11/80GK102433123SQ20111036360
公開日2012年5月2日 申請(qǐng)日期2011年11月16日 優(yōu)先權(quán)日2011年11月16日
發(fā)明者尤洪鵬, 賈永超 申請(qǐng)人:中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所