本發明屬于核燃料研究及制造技術領域，具體涉及到一種碳化硅復合包殼的制備。
背景技術：
目前，所有的商用反應堆燃料包殼都是以鋯為基體的合金，盡管這一族材料經過50多年的研究和應用，此類燃料包殼的可靠性有大幅度的提升，然而，隨著235U富集度的進一步增加，或者由于其它方面的變化使得燃料中裂變產物的量進一步升高，這就要求研發具有更為優良的抗輻照損傷和耐腐蝕性能的其它材料。同時，也要求此類材料在發生嚴重事故的條件下，其性能惡化的程度能夠進一步降低。
鋯合金包殼在設計和使用上，存在部分明顯的缺點：鋯合金包殼的服役壽命要受到材料腐蝕性能的影響，即在反應堆冷卻劑中的氧化，尤其是氫的吸收。而且，一旦遇到高溫蒸汽，鋯合金的腐蝕將更為迅速。
相對于鋯合金包殼，以碳化硅為基體的燃料包殼優勢更為明顯：對熱中子的吸收率更低(比相同壁厚的鋯包殼低～25％)；在正常運行過程中幾乎不存在腐蝕和氫的聚集，這樣可以大幅提高燃料的壽命和提升燃料的富集度；高溫條件下幾乎不損失強度，且腐蝕速率低；發生重大事故時降解速率極低：不會熔毀，腐蝕速率低，微量/無氫氣。
基于上述特點，碳化硅是一種非常有應用前景的包殼材料，對于提升燃料元件壽命、提高燃料燃耗以及增加反應堆運行經濟效益有著重要的意義。
技術實現要素：
本發明的目的是制備一種可用于反應堆燃料包殼的碳化硅復合包殼管。
為了實現上述目的，一種碳化硅復合包殼管的制備方法，其包括如下步驟：
步驟1，將高溫裂解后的SiC復合材料包殼管掛置于真空加熱爐內；
步驟2，在20Pa以內的真空狀態下加熱，并通入三氯甲基硅烷、氬氣、氫氣的混合氣體，保持一定溫度開始沉積；
步驟3，沉積結束后，取出SiC復合材料包殼管，重復步驟1～步驟2，進行多次沉積，以獲得不同厚度沉積層的碳化硅復合包殼管。
如上所述的一種碳化硅復合包殼管的制備方法，其所述步驟2中，通入三氯甲基硅烷流量100mL/min～5000mL/min，氬氣流量2L/min～6L/min，氫氣流量1L/min～6L/min。
如上所述的一種碳化硅復合包殼管的制備方法，其所述步驟2中，氣相沉積溫度1000℃～1200℃，氣相沉積時間6h～60h。
如上所述的一種碳化硅復合包殼管的制備方法，其所述步驟3中不同厚度沉積層的碳化硅復合包殼管，沉積層厚為50～200μm。
如上所述的一種碳化硅復合包殼管的制備方法，其所述步驟1中高溫裂解后的SiC復合材料包殼管具體為：將SiC復合纖維纏繞形成的包殼預制件放置于高溫燒結爐中，氬氣氣氛下，1000～1600℃保溫1～2h，使SiC纖維纏繞后的包殼預制件發生裂解反應。
如上所述的一種碳化硅復合包殼管的制備方法，其所制備的碳化硅復合包殼管的直徑為Φ6mm～Φ40mm，壁厚為0.5mm～5mm，長度為100mm～4000mm。
如上所述的一種碳化硅復合包殼管的制備方法，其所制備的碳化硅復合包殼管的致密度達到85％T.D以上。
本發明的有益效果如下：本發明首次在碳化硅復合包殼材料中采用氣相沉積的手段，設計了碳化硅復合材料包殼管氣相沉積的工藝方法，通過工藝實驗確定了最佳參數，沉積后的包殼管內部纖維間、內外表面獲得了明顯的碳化硅產物，碳化硅復合材料包殼管經過氣相沉積后陶瓷化現象顯著，相對密度可達到85％以上。該工藝為新一代包殼材料，碳化硅纖維增強復合材料包殼的研制和應用提供技術基礎和保障。
具體實施方式
下面結合具體實施例對本發明所述的一種碳化硅復合包殼管的制備方法作進一步詳細說明。
實施例1
本發明所述的一種碳化硅復合包殼管的制備方法，其包括如下步驟：
步驟1，將直徑Φ10mm、長度400mm高溫裂解后的SiC復合材料包殼管掛置于真空加熱爐內；
步驟2，在20Pa以內的真空狀態下加熱，并通入三氯甲基硅烷、氬氣、氫氣的混合氣體，保持一定溫度開始沉積；通入三氯甲基硅烷流量800mL/min，氬氣流量4L/min，氫氣流量2L/min。氣相沉積溫度1100℃，氣相沉積時間20h。
步驟3，沉積結束后，取出SiC復合材料包殼管，重復步驟1～步驟2，進行3次沉積，以獲得不同厚度沉積層的碳化硅復合包殼管。該包殼管壁厚增加0.42mm，重量增加187％，密度為87.2％T.D。
所述步驟1中高溫裂解后的SiC復合材料包殼管具體為：將SiC復合纖維纏繞形成的包殼預制件放置于高溫燒結爐中，氬氣氣氛下，1200℃保溫2h，使SiC纖維纏繞后的包殼預制件發生裂解反應。
實施例2
本發明所述的一種碳化硅復合包殼管的制備方法，其包括如下步驟：
步驟1，將直徑Φ6mm、長度100mm高溫裂解后的SiC復合材料包殼管掛置于真空加熱爐內；
步驟2，在20Pa以內的真空狀態下加熱，并通入三氯甲基硅烷、氬氣、氫氣的混合氣體，保持一定溫度開始沉積；通入三氯甲基硅烷流量100mL/min，氬氣流量2L/min，氫氣流量1L/min。氣相沉積溫度1200℃，氣相沉積時間60h。
步驟3，沉積結束后，取出SiC復合材料包殼管，重復步驟1～步驟2，進行2次沉積，以獲得不同厚度沉積層的碳化硅復合包殼管。沉積層厚為50μm。所制備的碳化硅復合包殼管的致密度達到85％T.D以上，壁厚為0.5mm。
所述步驟1中高溫裂解后的SiC復合材料包殼管具體為：將SiC復合纖維纏繞形成的包殼預制件放置于高溫燒結爐中，氬氣氣氛下，1000℃保溫2h，使SiC纖維纏繞后的包殼預制件發生裂解反應。
實施例3
本發明所述的一種碳化硅復合包殼管的制備方法，其包括如下步驟：
步驟1，將直徑Φ40mm、長度4000mm高溫裂解后的SiC復合材料包殼管掛置于真空加熱爐內；
步驟2，在20Pa以內的真空狀態下加熱，并通入三氯甲基硅烷、氬氣、氫氣的混合氣體，保持一定溫度開始沉積；通入三氯甲基硅烷流量5000mL/min，氬氣流量6L/min，氫氣流量6L/min。氣相沉積溫度1200℃，氣相沉積時間6h。
步驟3，沉積結束后，取出SiC復合材料包殼管，重復步驟1～步驟2，進行5次沉積，以獲得不同厚度沉積層的碳化硅復合包殼管。沉積層厚為200μm。所制備的碳化硅復合包殼管的致密度達到85％T.D以上，壁厚為5mm。
所述步驟1中高溫裂解后的SiC復合材料包殼管具體為：將SiC復合纖維纏繞形成的包殼預制件放置于高溫燒結爐中，氬氣氣氛下，1600℃保溫1h，使SiC纖維纏繞后的包殼預制件發生裂解反應。
實施例4
本發明所述的一種碳化硅復合包殼管的制備方法，其包括如下步驟：
步驟1，將直徑Φ20mm、長度1500mm高溫裂解后的SiC復合材料包殼管掛置于真空加熱爐內；
步驟2，在20Pa以內的真空狀態下加熱，并通入三氯甲基硅烷、氬氣、氫氣的混合氣體，保持一定溫度開始沉積；通入三氯甲基硅烷流量2000mL/min，氬氣流量4L/min，氫氣流量4L/min。氣相沉積溫度1100℃，氣相沉積時間30h。
步驟3，沉積結束后，取出SiC復合材料包殼管，重復步驟1～步驟2，進行4次沉積，以獲得不同厚度沉積層的碳化硅復合包殼管。沉積層厚為100μm。所制備的碳化硅復合包殼管的致密度達到85％T.D以上，壁厚為2mm。
所述步驟1中高溫裂解后的SiC復合材料包殼管具體為：將SiC復合纖維纏繞形成的包殼預制件放置于高溫燒結爐中，氬氣氣氛下，1300℃保溫1h，使SiC纖維纏繞后的包殼預制件發生裂解反應。
上面對本發明的實施例作了詳細說明，上述實施方式僅為本發明的最優實施例，但是本發明并不限于上述實施例，在本領域普通技術人員所具備的知識范圍內，還可以在不脫離本發明宗旨的前提下作出各種變化。