專利名稱：用于制備3-氨甲基-3,5,5-三甲基環己胺的方法
技術領域：
本發明涉及用于制備3-氨甲基-3，5，5-三甲基環己胺(下面稱為異佛爾酮二胺或縮寫為IPDA)的改進方法，該方法通過如下方式實施
I.通過以丙酮作為進料物的催化羥醛縮合制備異佛爾酮，
II.異佛爾酮與HCN反應以形成異佛爾酮腈(IPN，3_氰基-3，5，5-三甲基環己酮)；
III. 3-氰基-3，5，5-三甲基環己酮(下面稱為異佛爾酮腈或縮寫為IPN)的催化氫化和/或催化還原胺化(亦稱為胺化氫化(aminierende Hydrierung))形成異佛爾酮二胺。
背景技術：
I的現有技術
異佛爾酮尤其在漆料、印刷墨、粘接材料和植物保護劑行業中用作高沸點溶劑。按照已知的現有技術，異佛爾酮可以經進一步后處理，例如，后處理成異佛爾酮腈、異佛爾酮二元胺、異佛爾酮二異氰酸酯或氧代(Keto)-異佛爾酮。
所謂異佛爾酮是指丙酮的三聚縮合產品。異佛爾酮的制備通過丙酮的催化羥醛縮合進行。
用于制備異佛爾酮的現有的專利文獻和科學出版物基本分為兩個領域。即分為液相法和氣相法。CN 101633610A還描述了以超臨界丙酮制備異佛爾酮的縮合反應。
在所描述的氣相法中絕大部分采用多相固體催化劑工作，而液相法既使用均相催化劑系統又使用多相催化劑系統。
在專利文獻中描述，在液相中的反應幾乎都只在堿性條件下在提高的溫度和高壓下進行。
在異佛爾酮化學領域上已知aiell Development Company的多個專利 (US2, 351，352，US 2，344，226，US 2，399，976，US 2，419，051)。此外，在 US 2，399，976 中描述了在循環反應器中借助于堿性催化劑制備異佛爾酮的縮合法。在該方法中所使用的堿液在相分離之后再次返回到反應器中，而所產生的帶有有機相的反應水從反應器循環排出ο
另外，在US 2，419，051中描述了一種通過較高縮合產物的水解可以重新解離一部分過度縮合物的方法。該水解在壓力反應器中在130-235 之間的溫度以升高的堿液濃度進行。
為了在合成中防止相分離并以此實現單相反應進程，在Societe IndustrielleDes Derivatives De L' Acetylene 的申請(DE 10 58 047，GB 733650)中描述了用醇作為增溶劑。這個方法導致反應時間的縮短。另外，那里還描述，所分離的副產物返回到反應器的反應區，提高了異佛爾酮形成的選擇性。
在Hibernia Chemie 19 世紀 60 年代以來的專利文獻(DE 10 95 818，DE 1144269, DE 12 05 525，DE 11 65 018)中除了采用堿液濃度低的單相進料物/催化劑混合物以外，還描述了借助于水解柱進行后處理。這里在壓力反應器中通過丙酮在液相中的縮合，借助于小于的堿量(NaOH或Κ0Η)作為催化劑，在應用低于20 %的水量下在 150-250°C的溫度制備異佛爾酮。該反應時形成的兩個相，不僅通過適當的反應進程(反應器構造、脈沖發生器)，而且通過使用乳化劑乳化，以保證催化劑和反應物之間良好的接觸 (DE 10 95 818)。
除此之外，DE 12 05 525還描述副產物(所謂的過度縮合物)的后處理。在 120-300°C下與堿的水溶液在一個所謂壓力蒸餾塔中在連續地排出所形成的丙酮的情況下，發生過度縮合物的水解。
通過在與進行縮合的壓力相同的壓力下通過蒸餾分離低沸物，并通過在減小的壓力下的蒸餾進一步后處理仍舊存在的過度縮合物，從含有異佛爾酮的縮合產物獲得純異佛爾酮(DE 11 44 269)。
BP Chemicals的申請宣稱，通過使用氫氧化鉀水溶液(KOH)代替在其它情況下使用的一般催化劑氫氧化鈉水溶液(DaOH)，在保持相同的選擇性的情況下，選擇性提高了至多 7% (DE 25 20 681)。
此外還描述了，從該反應塔在側料流中取出形成顏色的物質，并通過蒸餾和酸性轉換純化該料流，使異佛爾酮的產品質量得以提高(DE 26 45 281)。
此外，從19世紀90年代以來還存在Daicel Chemical hdustries的申請 (JP8245485、JP 8245486) 0它們描述通過降低進料物流中的水濃度，而且通過使含水堿溶液相在相分離之后返回到反應性蒸餾的水解部分，可以提高異佛爾酮的轉化率。
除了至今上述借助于均相催化劑系統的液相法以外，還有專利公開描述液相中的多相催化劑系統。
例如，ElfAtochemS. A.在專利 US 5，849，957 中，描述水滑石(Mgl_xAlx01+x)作為制備異佛爾酮的多相催化劑系統的應用。在不連續的管狀容器試驗中采用這樣的催化劑可以達到38%的丙酮轉化率和51%的至異佛爾酮的選擇性。
在現有技術中往往還描述在氣相中借助于多相催化劑制備異佛爾酮。
在Union Carbide 的文獻(US 4，086，188,US 4，165，339、EP095 783)中描述了借助于鋰或鋅摻雜的水滑石類型的沉淀催化劑制備異佛爾酮。采用這些催化劑在的丙酮轉化率下可以達到47%的異佛爾酮選擇性(US 4，086，188)，而通過燒掉結焦殘余物可以完全再生該催化劑(US 4，165，339)。通過優化制備條件，這樣的催化劑使用壽命可以提高到長達約1000小時(EP 095 783)。
在Aristech Chemical Corporation 的專利(W0 9012645,WO 9507255)中描述了不同的氧化物型鎂/鋁催化劑，它是通過假勃姆石和氧化鎂懸浮制備的(W0901264O。在 30%的丙酮轉化率下異佛爾酮選擇性處于76%。除了該催化劑以外，Aristech Chemical Company還描述了在氣相中在固定床反應器中制備異佛爾酮的方法(W0 95072559)。丙酮轉化率這里限制為10-35%，以便把結焦殘余物的形成減到最小。
此夕卜，MitsuiToatsu Chemicals 的一系列申請(JP 9059204, JP 9151152, JP9151153，JP 9157207，JP 9157208，JP 9169687，JP 9169688)請求保護制備異佛爾酮用的各種沸石和鎂/堿金屬催化劑。
除了已經在專利中列舉的催化劑系統以外，科學出版物還描述了應用碳納米管作為催化劑用于異佛爾酮的合成。M. G. Stevens (Chem. Commun. 3，1999)采用銫摻雜的碳納米管在61%的異佛爾酮選擇性下達到11. 9%的丙酮轉化率。
合成異佛爾酮時出現整整一系列的不希望有的副產物。例如，這些為雙丙酮醇、異亞丙基丙酮(Mesityloxid)、佛爾酮、1，3，5-三甲基苯以及一系列丙酮更高級的縮合產物 (過度縮合物)(例如，木糖酮(Xylitone)和異木糖酮(Isoxylitone)) 0因此，難以達到高的收率和異佛爾酮選擇性。
II的現有技術
氫氰酸(HCN)與α，β不飽和環狀(或非環狀(acyclischen))酮的堿催化反應是己知的反應(Hydrocyanation of Conjugated Carbonyl Compounds (共輒幾基化合物的 S氰化)，第 3 章，Wataru Nagata and Mitsuru Yoshioka)。
下面進一步描述其它方法。
III的現有技術
IPDA的生產可以通過IPN的胺化氫化得到是已知的，并已經多次被描述。
在最簡單的情況下(US 3352913), IPN在水和過量氨的存在下在鈷催化劑上反應。首先由IPN和氨通過脫水生成異佛爾酮腈亞胺，IPNI，然后氫化成IPDA。
權利要求
1.用于制備3-氨甲基-3，5，5-三甲基環己胺的方法，該方法通過如下方式實施1.通過以丙酮作為進料物的催化羥醛縮合制備異佛爾酮，后處理反應產物，水解有價值料流并將其分離為有機級分和含水級分，從該有機級分獲得異佛爾酮，蒸餾后處理該含水級分并將蒸餾后處理設備頂部的蒸氣進一步輸送至水解設備；II.使異佛爾酮與HCN發生堿催化反應，形成異佛爾酮腈；III.借助于異佛爾酮腈的催化氫化和/或催化還原胺化，在氨、氫和至少一種催化劑以及任選的溶劑或者溶劑混合物存在的情況下，制備異佛爾酮二胺，其中輸送至所述氫化的反應混合物中的氰根離子濃度為200ppmw至5000ppmw，基于所用的異佛爾酮腈。
2.按照權利要求1的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，對來自含水級分蒸餾后處理底部的水進行減壓蒸發，而且把所產生的純化水返回至用于制備異佛爾酮的工藝。
3.按照權利要求1至2的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，在液相中進行反應進程，其中丙酮通過催化反應在100至250°C，優選150至250°C，特別優選在180至250°C范圍的溫度，和在5至50bar，優選10_50bar，特別優選20_50bar的壓力范圍內轉化為異佛爾酮，其中所給出的數值能夠任意地彼此組合。
4.按照權利要求1至2的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，在氣相中進行反應進程，其中在100至400°C，優選200至400°C范圍的溫度，丙酮通過催化反應轉化為異佛爾酮。
5.按照權利要求1至2的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，在超臨界區進行，其中在250至350°C范圍的溫度和在50至200bar的壓力范圍，丙酮通過催化反應轉化為異佛爾酮。
6.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，使用均相或多相催化劑，優選使用均相催化劑。
7.按照上述權利要求1-3中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于， 在步驟I中，該反應在帶有均相催化劑的液相中進行。
8.按照權利要求7的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，使用 < 1重量％，優選< 0. 2重量％的堿量作為催化劑，優選使用0. 015至0. 05重量％數量的 NaOH0
9.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，該反應在選自管式反應器、攪拌釜、攪拌釜級聯、固定床反應器、反應性蒸餾塔、微結構反應器、環管反應器或這些反應器的組合中進行。
10.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，該反應在反應性蒸餾塔、管式反應器或固定床反應器中進行，特別優選在管式反應器中進行。
11.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，在該反應進程之后，對該反應混合物后處理，并將其分離為各個組分，其中該分離完全或者部分地進行。
12.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，各個級分的分離通過分離方法諸如蒸餾、減壓蒸發、結晶、萃取、吸著、滲透、相分離或上述方法的組合，連續地或間歇地、單階段或多階段地進行，優選通過蒸餾在一個或多個設備中進行。
13.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，該蒸餾與異佛爾酮合成在空間上分開地進行，或在一個反應裝置中進行，優選通過反應性蒸餾進行，優選在反應性蒸餾塔中進行。
14.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，該分離與異佛爾酮合成在空間上分開地、通過反應性蒸餾，優選在反應性蒸餾塔中，伴隨著側料流移除，進行。
15.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，分離為三種級分a)級分之一由未轉化的丙酮、水和低沸物組成，該級分經冷凝并隨后返回至反應器中進行反應；b)級分之一，其中尤其富集了著色的物質，其中該級分經進一步純化，并使所含的有價值物質返回到工藝中；c)級分之一由異佛爾酮、更高級縮合產物和水和催化劑組成，稱為有價值料流，其中隨后對該級分進行水解。
16.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，該級分a)作為蒸氣料流取出，經冷凝，并與原料丙酮、水和催化劑一起再次加入所述反應器，所述蒸氣料流主要包括丙酮、水和低沸物，所述低沸物主要為雙丙酮醇和異亞丙基丙酮。
17.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，該級分b)作為蒸餾塔、優選反應性蒸餾塔的側料流移除。
18.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，級分b)的純化通過中和或萃取與隨后的蒸餾的組合在反應性蒸餾塔中進行。
19.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，級分b)的經后處理的相與由異佛爾酮、高沸物和任選的催化劑組成的有價值產物一起輸送至水解過程。
20.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，將級分b)的由有價值產物進一步獲得的主要含有丙酮、雙丙酮醇和異亞丙基丙酮的相返回至所述反應中。
21.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，對級分c)進行水解，其中該副產物部分地或全部轉化為異佛爾酮、丙酮和其它有價值產物。
22.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，所述水解在反應性蒸餾塔中進行，其中所產生的低沸物，主要包括丙酮、雙丙酮醇和異亞丙基丙酮，直接從水解區排出并返回至所述反應。
23.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，級分c)的水解在設備中通過反應性蒸餾進行，優選在反應性蒸餾塔中進行，其中同時將反應混合物分離為級分a)至c)，以便同時把所產生的產物相應地分離，并對級分c)進行水解。
24.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，水解c)在0. 1-99. 9重量％，優選30-90重量％的水解中水濃度下進行。
25.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，水解C)在0. 001-10重量％，特別優選0. 05-1重量％的催化劑濃度下進行。
26.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，水解c)在l-200bar，優選20_60bar的水解反應器中的壓力進行，特別優選至少在異佛爾酮合成步驟(反應)中盛行的壓力進行。
27.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，水解c)在100-300°C，優選210-260°C的溫度進行。
28.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，水解c)在反應性蒸餾塔中進行，其中設定溫度或者溫度曲線，所述溫度或者溫度曲線對應于底部中的和各分離塔板或反應塔板上的沸騰溫度。
29.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，對經后處理的級分c)進行相分離，分離成基本上有機的級分d)和基本上含水的級分e)。
30.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，有機級分d)的提純通過蒸餾，特別優選通過中和或萃取與隨后的蒸餾的組合進行。
31.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，將含水級分e)輸送至廢水純化，其中廢水純化優選在一個或多個蒸餾塔中進行。
32.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，廢水塔中廢水純化時的壓力為l_200bar，優選20_60bar。
33.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，優選在廢水塔的蒸氣被直接引導到反應性蒸餾塔的水解部分時，廢水塔在總體系中水解/廢水塔設定的系統壓力下工作。
34.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，減壓蒸發中的壓力低于廢水塔中的壓力。
35.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟I中，減壓蒸發階段的蒸氣g)經冷凝并作為水返回至所述反應，所述蒸氣g)基本上由純水組成。
36.按照上述權利要求中的一項或多項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于， 在步驟II中，異佛爾酮與HCN反應以形成異佛爾酮腈。
37.按照權利要求35的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟II中，使用堿性堿金屬化合物或堿土金屬化合物、錫類化合物或有機堿作為催化劑。
38.按照權利要求35的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟II中，使用堿性堿金屬化合物或堿土金屬化合物作為催化劑。
39.按照權利要求37的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟II中，所述堿性堿金屬化合物或堿土金屬化合物選自氧化物、氫氧化物、氰化物和醇鹽，優選選自醇Τττ . ο
40.按照上述權利要求中的一項或多項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于， 在步驟II中，異佛爾酮/HCN的摩爾比為19 1至1.5 1。
41.按照上述權利要求中的一項或多項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于， 在步驟II中，基于所使用的異佛爾酮量，催化劑濃度為0. 03至20重量％的范圍。
42.按照上述權利要求中的一項或多項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于， 在步驟II中，該反應溫度為130至225°C的范圍。
43.按照上述權利要求中的一項或多項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于， 在步驟II中，該反應在攪拌釜、攪拌釜級聯、循環反應器、流動管道、一個或多個固定床反應器或塔中進行。
44.按照上述權利要求中的一項或多項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于， 在步驟II中，剩余的異佛爾酮通過蒸餾進行分離，而且分離出來的異佛爾酮與新鮮異佛爾酮混合并被返回至反應反應器。
45.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，所述氰根離子濃度為200ppmw至3000ppmw。
46.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，所述氰根離子濃度通過有針對性地計量添加HCN或氰化物鹽，或還通過使用氰根離子濃度為200ppmw至5000ppmw的IPN品質來調節。
47.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，所述氰根離子濃度的調節以如下方式實現使得引起在亞胺化階段中IPN有針對性地分解回去。
48.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，所述氰根離子濃度的調節以如下方式實現使得引起在亞胺化階段中IPN有針對性地分解回去，這通過將亞胺化階段中的溫度提高到高于取決于使用亞胺化催化劑必需的溫度5-50K，優選7-30K，特別優選10-20K，以實現亞胺化階段中至少80%的IPN至IPNI轉化率實現。
49.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，該方法以一個階段或多個階段進行。
50.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，IPDA的制備通過兩階段工藝實現。
51.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，在第一階段中至少部分所使用的異佛爾酮腈亞胺在存在或不存在亞胺化催化劑和/或溶劑的情況下通過與氨反應轉化為異佛爾酮腈亞胺，其中在亞胺化之后IPN至IPNI 的轉化率高于80 %，優選高于90 %，特別優選高于95 %。
52.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，在第二階段中，第一階段的反應產物，如產生的或者經過進一步處理之后和/或添加的另外的氨，在至少氨和水的存在下，并且在存在或不存在有機溶劑情況下，在20至 150°C，優選40至130°C的溫度，并且在0. 3至50MPa、優選5至30MPa的壓力，在氫化催化劑上胺化氫化。
53.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，IPN至IPDA的轉化在三個彼此分開的反應空間進行，其中在第一個反應空間中借助過量的氨在亞胺化催化劑上、在20至150°C的溫度和5至30MPa的壓力實現IPN至異佛爾酮腈亞胺的轉化，在第二個反應空間中產生的反應產物與水在存在過量的氨情況下、 在氫化催化劑上，在20至130°C的溫度和在5至30MPa的壓力氫化，所產生的反應產物在第三個反應空間中在催化劑上、在100至160°C的溫度和5至30MPa的壓力氫化。
54.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，所述亞胺化反應在存在至少一種亞胺化催化劑的情況下實現。
55.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，借助液態氨來亞胺化異佛爾酮腈在不添加其它溶劑的情況下進行。
56.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，在亞胺化階段中，每Mol使用的IPN使用1至500Mol、優選5_200Mol、特別優選 5-100Mol 的氨。
57.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，在存在懸浮催化劑或者固定床催化劑，優選至少一種固定床催化劑，的情況下進行亞胺化。
58.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，在亞胺化時將IPN和氨連續地從下到上輸送通過由亞胺化催化劑填充的反應管。
59.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，用于氫化所需的氫要么過量地，優選以至多10000摩爾當量，輸送至所述反應器， 要么僅以這樣的量輸送，使得補償通過反應消耗的氫以及溶解在產物料流中離開反應器的氫部分。
60.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，所述氫化在作為溶劑的液態氨中進行，其中每Mol IPN使用1-500MO1、優選 5-200Mol、特別優選5-100Mol的氨。
61.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，使用鎳、銅、鐵、鈀、銠、釕和鈷催化劑作為催化劑，非常特別是釕和/或鈷催化劑。
62.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，所述催化劑另外含有摻雜金屬，優選Mo、Fe、Ag、Cr、Ni、V、Ga、In、Bi、Ti、Zr和 Mn以及稀土。
63.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，所述催化劑含有改性劑，優選堿金屬和堿土金屬或者其化合物，優選Mg和Ca化合物，以及磷酸或硫酸以及它們的化合物。
64.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，使用粉末或成形體形式的催化劑，例如擠出物或經壓制的粉末。
65.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，使用全接觸劑、阮內型催化劑或負載型催化劑作為催化劑，優選阮內型催化劑和負載型催化劑。
66.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，使用選自二氧化硅，氧化鋁，硅鋁酸鹽，二氧化鈦，二氧化鋯，硅藻土，鋁-硅混合氧化物，氧化鎂和活性炭的負載材料。
67.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，所述氫化催化劑在其在所述氫化中使用之前首先用氨調理。
68.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，通過兩階段工藝，含有所述異佛爾酮腈亞胺的混合物借助于成型的氫化催化劑氫化。
69.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，所述氫化在以滴流方式或底部方式運轉的固定床反應器內連續進行。
70.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，離開所述氫化的反應混合物經一階段或多階段純化，并得到異佛爾酮二胺。
71.按照上述權利要求中至少一項的用于制備異佛爾酮二胺的方法，其特征在于，在步驟III中，離開所述氫化的反應混合物以兩步驟純化，其中在第一步驟中，尤其是氫、惰性氣體、氨、低沸點的雜質和任選的水在一個或多個蒸餾塔中完全或部分地被分離出，和在第二步驟中，其它低沸點的雜質、水和高沸點的雜質完全或部分在蒸餾塔中被分離出，并得到異佛爾酮二胺。
全文摘要
本發明涉及用于制備3-氨甲基-3，5，5-三甲基環己胺的方法，具體地，本發明涉及用于制備3-氨甲基-3，5，5-三甲基環己胺(下面稱為異佛爾酮二胺或縮寫為IPDA)的改進方法，該方法通過如下方式實施I.通過以丙酮作為進料物的催化羥醛縮合制備異佛爾酮，II.異佛爾酮與HCN反應以形成異佛爾酮腈(IPN，3-氰基-3，5，5-三甲基環己酮)；III.3-氰基-3，5，5-三甲基環己酮(下面稱為異佛爾酮腈或縮寫為INP)的催化氫化和/或催化還原胺化(亦稱為胺化氫化)形成異佛爾酮二胺。
文檔編號C07C211/36GK102531916SQ20101062511
公開日2012年7月4日 申請日期2010年12月10日 優先權日2010年12月8日
發明者A·亨格斯特曼, A·里克斯, C·萊特曼, C·諾普, G·施特羅伊肯斯, G·格倫德, J·利普, J-J·尼茨, M·D·欣頓, M·奧爾斯切爾, M·奧爾特爾特, M·施瓦茨, M·梅爾, M·蓋爾, N·里克特, R·詹森, R·赫希 申請人:贏創德固賽有限責任公司